醇胺法吸收CO2是目前最成熟的碳捕集技术，虽然吸收效率高、稳定性好，但过高的解吸能耗限制其大规模工业推广应用。催化解吸提供了降低CO2解吸能耗的可能性。本文利用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学模拟方法，探索了硫掺杂碳纳米管(S-CNTs)催化单乙醇胺(MEA)溶液吸收-解吸CO2反应机理。通过过渡态搜索发现，以S-CNTs为催化剂的解吸过程，决速步骤的反应能垒降低了1.15 kcal/mol。局部态密度分析表明(PDOS)，产物氨基甲酸酯吸附质子化胺MEACOO-＿MEAH+和吸收中间产物MEA+COO-中的C、N、O原子在CNTS和S-CNTs表面吸附时PDOS差距较大。此外，与未改性CNTs相比，S-CNTS上电荷密度增加，掺杂的硫原子附近碳原子具有明显的电负性。相比于CNTs，吸收中间产物MEA+COO-和吸收产物MEACOO--MEAH+均向S-CNTs转移了更多的电荷，表明更多的电荷转移有利于CO2的释放。本文旨在通过CO2催化解吸机理的研究为催化剂的设计提供一定的理论依据。