为了提高Mg-MOF-74在CO2/N2混合气氛中对CO2气体的分离选择性，本文采用溶剂热合成法制备了系列的MgMOF-74和Nix/Mg1-x-MOF-74吸附剂。通过优化合成过程中的乙酸添加量，有效提高了Mg-MOF-74对CO2的吸附量。在此基础上，通过金属改性制备了双金属MOF-74吸附剂。采用多组分动态吸附穿透分析和计算模拟相结合的方法，考察了不同吸附材料对CO2/N2的选择性及其吸附亲和度。结果表明：在纯CO2和15%CO2/85%N2(vol/vol)的常温气氛下，Ni0.11/Mg0.89-MOF-74对CO2的动态吸附量和选择性分别为7.02 mmol/g和20.50，比Mg-MOF-74的吸附量和选择性提高了10.2%和18.02%。XPS、SEM和N2吸脱附等表征分析得出这归因于更稳定的不饱和金属位Ni进入Mg-MOF-74结构后对孔隙结构以及双金属之间的协同作用。DFT模拟计算结果表明，两种金属间的协同作用调变了材料的静电势强度和梯度，这对小直径、大四极矩值的CO2分子吸附更有利。此外，双金属Ni0.11/Mg0.89-MOF-74表现出良好的循环稳定性。