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元素掺杂材料在电催化反硝化中的研究进展

2023-09-25


创新点

 

讨论了电催化反硝化的反应机理,综述了元素掺杂方法对电极材料催化活性中心的调控效应并总结了其对电催化反硝化反应路径的影响;提出了元素掺杂是提高电极材料催化活性、产物选择性和长期稳定性的有效手段之一,并讨论了水质特征、运行参数等因素对电催化反硝化效果的影响。


作者简介

王颖  教授

      王颖,同济大学环境科学与工程学院教授,博士生导师。研究方向为可持续电化学资源再生领域基础研究与技术开发应用,包括界面电化学与纳米催化、污染物电分析、先进环境功能材料设计与制备、电化学水处理新技术研究等。入选国家“万人计划”科技创新领军、国家万人计划青年拔尖、上海市青年科技启明星等,兼任中国环境科学学会青年科学家分会委员、联合国环境规划署《全球环境展望》报告(第七版)副主席、《环境化学》期刊青年编委等。近年来主持国家及省部级科研项目及产业工程项目等20余项,发表学术论文70多篇,授权发明专利20余项,主持制定国家标准和行业标准,荣获国家自然科学二等奖(第2完成人),上海市技术发明一等奖(第4完成人),教育部霍英东青年教师奖(2020)和上海市青年五四奖章(2023)。

元素掺杂材料在电催化反硝化中的研究进展


作者

焦明硕1,2,徐斌成1,2,罗泽溪1,2,程琛1,2,王颖1,2,*


单位

1. 同济大学 环境科学与工程学院 污染控制与资源化研究国家重点实验室(同济大学)

2. 上海污染控制与生态安全研究院


基金项目

1. 国家自然科学基金资助项目(22276138)

2. 上海市国际科技合作项目(22230712800)

3. 污染控制与资源化研究国家重点实验室交叉研究课题资助(2022-4-ZD-07)

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摘要

      电催化反硝化是处理硝酸盐废水技术之一。本文综述了电催化反硝化的最新研究进展,分析了电催化反硝化直接电子转移和原子氢(H*)介导间接还原两种反应机理,总结了电催化反硝化的决速步是将NO3还原为NO2以及决定产物选择性的关键中间体是NO。在此基础上,总结了元素掺杂方法及其对电极材料催化活性中心和电催化反硝化反应路径的调控效应,提出了元素掺杂是提高电极材料催化活性、产物选择性和长期稳定性的有效手段。此外,还讨论了其他因素如水质特征、运行参数等对电催化反硝化效果的影响,明确了水中共存卤素离子如Cl和Br等可显著提高N2选择性,以及大多数电极材料在中性条件下还原效果最佳。面向日益增长的硝酸盐废水处理需求,指出了电能消耗高和实际废水水质成分复杂导致副反应多是限制电催化反硝化大规模应用的关键瓶颈。由此,展望了电催化反硝化技术研究未来需要针对多种实际废水的理化性质开展长期中试试验,除了提高还原速率和产物选择性外,还要重点关注电能消耗并对处理尾水的安全性进行监测,以促进电催化反硝化技术的进一步发展和实际应用。

研究背景

      硝酸盐在水中溶解度高,且硝酸根(NO3)中氮处于最高价态,在氧环境中稳定性良好,是水体中普遍存在的污染物。人体摄入过量NO3会导致高铁血红蛋白症(蓝色婴儿综合症)。世界卫生组织规定饮用水中硝酸盐氮(NO3-N)最大浓度为10mg•L−1。近年来,化肥大量使用与硝酸盐工业废水排放等造成了多地地表水与地下水硝酸盐含量严重超标。我国9.6%的河流中NO3-N浓度高于10mg•L−1。长春地区地下水自2008至2022年一直存在严重的硝酸盐污染。

      氮气(N2)是氮元素的无害存在形式。将NO3通过反硝化作用转化为N2是处理硝酸盐废水的典型思路。生物反硝化法耗时长且处理条件难以控制,化学混凝法需要投加大量药剂且会产生污泥,需要进行二次处理,严重限制了其实际应用。电催化反硝化反应速率高,无需投加化学药剂,是一种极具前景的硝酸盐废水处理方法。

      氮元素存在低至−3,高至+5的多种氧化态,因此电催化反硝化过程中可能会产生不同价态的多种还原产物,如NO2N2O、N2、NH3等。此外,在高电位条件下,电催化反硝化过程常伴随显著的析氢反应(HER),使得法拉第效率降低。电催化反硝化反应的速率与选择性很大程度上取决于阴极材料性能以及废水特征如pH、NO3浓度等。因此,选择合适的电极材料和反应条件,对电催化反硝化反应至关重要。

部分图片

图1 电催化反硝化机理


图2 元素掺杂电极材料用于含硝酸盐废水处理


图3 Cl和pH对Pd-Cu/CeO2-OVs电极催化性能的影响

引文格式

焦明硕,徐斌成,罗泽溪,程琛,王颖.元素掺杂材料在电催化反硝化中的研究进展[J/OL].能源环境保护:1-11[2023-09-21].https://doi.org/10.20078/j.eep.20230907.

JIAO Mingshuo,XU Bincheng,LUO Zexi,CHENG Chen,WANG Ying.Progress in electrocatalytic denitrification using element-doped materials[J/OL].Energy Environmental Protection:1-11[2023-09-21].https://doi.org/10.20078/j.eep.20230907.




  责任编辑:宫在芹
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