第一作者简介：

刘嘉淼，工学硕士，西安交通大学能源与动力工程学院。研究领域：煤炭高效清洁利用。

通讯作者简介：

王长安，西安交通大学能动学院教授，博士生导师，主要从事富氧燃烧技术、化石燃料高效燃烧及其污染物控制、可燃固废处理等方面的科学研究和教学工作。近几年，作为负责人承担国家及省部级项目7项，包括：科技部国家重点研发计划课题、国家自然科学基金项目、陕西省自然科学基础研究计划等。作为负责人主持完成企业课题10余项，此外作为骨干成员曾参与国家863计划项目、国家科技支撑计划项目、国家自然科学基金以及企业重大课题10余项。目前，相关研究成果已经发表期刊论文100余篇（其中，第一/通讯作者SCI论文50余篇，ESI工程领域Top1%高被引论文3篇），授权发明专利50项，曾获得2019年度中国能源研究会能源创新奖一等奖等。

题目

活化温度对低阶煤基超容炭材料微晶结构特性的影响

作者

刘嘉淼王长安王超伟

赵林罗茂芸杜勇博车得福

作者单位

西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室,710049 西安

研究背景

随着我国可再生能源的蓬勃发展，其间接性、波动性大等问题逐渐显露，储能技术的发展便是解决该问题的有效手段。超级电容器作为一种新型绿色储能装置，具有广泛的应用前景，其中，超容炭材料是超级电容器的核心，对超容炭材料的研究具有十分重要的意义。

我国“富煤、贫油、少气”，煤炭在化石燃料资源总量中的占比超过90%。其中低阶煤约占我国煤炭资源总量的55%，储量丰富。故以低阶煤为原料制备超容炭材料并对其进行深入研究，既有望实现低阶煤的清洁高效利用, 又有望推动超级电容器大规模储能技术的进步。

煤基超容炭材料的微晶结构特性对其理化特性及电化学性能有着直接影响，而高分辨率透射电镜技术（HRTEM））已被广泛用于定量分析碳质材料微晶结构特性参数，为深入分析碳质材料的微晶结构提供了有力工具。本研究以陕北富油煤为原料, 在不同活化温度下制备煤基超容炭材料, 并基于 HRTEM 微晶结构定量分析方法，定量表征煤基超容炭材料的微晶结构特性参数分布, 对比分析活化温度对煤基超容炭材料微晶结构的影响。

摘要

以富油煤这一代表性的低阶煤为原料,采用KOH活化法,将富油煤与KOH按照质量比1∶2混合,在活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃及900 ℃的条件下制备煤基超容炭材料,并使用高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)对煤基超容炭材料进行观测,得到煤基超容炭材料的微晶结构特征参数分布图像,图像经傅立叶变换-反傅立叶变换以及二值化、骨架化等处理,得到煤基超容炭材料微晶结构特征参数分布的定量数据。将不同活化温度下制备的煤基超容炭材料微晶结构特征参数的定量数据进行对比研究,结果表明:在活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃及900 ℃时制备的煤基超容炭材料的晶格条纹长度平均值分别为0.73 nm,0.77 nm,0.86 nm及0.88 nm;在活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃及900 ℃时制备的煤基超容炭材料晶格条纹,分别有52.52%,42.11%,48.35%以及56.09%分布在60°～105°晶格条纹角度范围内;分别有70.23%,66.86%,61.29%及59.70%分布在0.10～0.25的曲率范围内;在活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃及900 ℃时制备的煤基超容炭材料分别有9.16%,10.68%,8.17%及11.99%的堆垛形成。可见随着活化温度的升高,晶格条纹平均长度增大,且晶格条纹取向趋于一致,较小(0～0.10)和较大(0.25～0.35)曲率的晶格条纹占比增多,堆垛数呈现增多趋势。

结论

1) 活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃和900 ℃时制备的煤基超容炭材料的晶格条纹长度平均值分别为0.73 nm,0.77 nm,0.86 nm和0.88 nm,分别有1.60%,2.28%,4.46%和5.16%的晶格条纹分布在≥2 nm长度范围。表明随着活化温度的升高,煤基超容炭材料晶格条纹平均长度增大,长条纹增多。

2) 活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃和900 ℃时制备的超容炭材料晶格条纹角度相对集中地分布在60°～105°范围内,占比分别为52.52%,42.11%,48.35%和56.09%。表明随着活化温度的升高,晶格条纹角度分布越来越集中,取向趋于一致。

3) 活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃和900 ℃时制备的煤基超容炭材料晶格条纹在0.10～0.25曲率范围内占比分别为70.23%,66.86%,61.29%和59.70%。表明随着活化温度的升高,煤基超容炭材料晶格条纹在0.10～0.25曲率范围内的占比逐渐降低,煤基超容炭材料晶格条纹在较小(0～0.10)和较大(0.25～0.35)曲率范围内的占比增多。

4) 活化温度分别为600 ℃,700 ℃,800 ℃和900 ℃时制备的煤基超容炭材料分别有9.16%,10.68%,8.17%和11.99%的堆垛形成。表明随着活化温度的升高,煤基超容炭材料形成的堆垛数量呈增多趋势,且2层,3层,4层及5层以上的堆垛均呈现增多趋势。

5) 经过KOH活化所得的煤基超容炭材料与脱灰原煤的微晶结构特征参数分布规律整体上较为相似,但相比于脱灰原煤,经过活化制备所得的低阶富油煤基超容炭材料晶格条纹长度平均值更大;晶格条纹角度分布更加集中,分布更加有序;较大晶格条纹曲率范围内分布的晶格条纹占比较高;堆垛的数量也更多。

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