双极膜/疏水透气膜-电化学体系高效去除废水中氨氮的研究

创新点

针对废水中氨氮共轭酸碱对的性质，利用双极膜在电化学反应过程中高效水解离生成H⁺/OH⁻的特性，构建了双极膜/疏水透气膜-电化学（BPM/GPM-EC）体系，通过电化学分离（回收）和氧化（降解）两种工艺的结合，兼顾了氨氮资源的回收和污染的去除，实现了废水中氨氮低耗高效的处理。

通讯作者简介

冯春华教授

冯春华，博士，华南理工大学环境与能源学院教授，博士生导师，工业水处理教研所所长，担任工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室副主任。在Environmental Science & Technology、Water Research、Chem等期刊上发表论文120余篇，Google总引5848次，H因子45。主持国家自然科学基金区域创新联合重点、国家重点研发计划项目课题、广东省“特支计划”本土创新团队项目课题等20余项科研项目，入选教育部新世纪优秀人才，广东省“特支计划”青年拔尖人才。长期从事基于环境电化学技术的污染物定向转化与资源化研究。

第一作者简介

严樟讲师

严樟，博士，2023年博士毕业于华南理工大学，现任职于福建理工大学生态环境与城市建设学院，讲师。主要从事光/电催化技术用于水处理的相关研究。在Environmental Science & Technology、Water Research、Journal of Hazardous Materials、Fuel等期刊上累计发表论文18篇，申请国家发明专利6项。

双极膜/疏水透气膜-电化学体系高效去除废水中氨氮的研究

作者

严樟1,2，旷文杰2，蒋柱武1，冯春华2,3,*

单位

1. 福建理工大学生态环境与城市建设学院

2. 华南理工大学环境与能源学院

3. 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室

基金项目

1. 广东省基础与应用基础研究基金省市联合基金重点资助项目(2021B1515120077)

2. 国家自然科学基金区域创新联合重点资助项目(U21A2034)

3. 福建理工大学-科研启动基金资助项目(GY-Z23204)

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摘要

氨氮作为地表水和地下水中的主要污染物之一，其形态受水体pH影响。针对废水中氨氮处理过程的pH依赖性问题，利用双极膜在电化学反应过程中H⁺/OH⁻稳定生成的特性，构建了双极膜/疏水透气膜-电化学（BPM/GPM-EC）体系。该体系通过电化学分离（回收）和氧化（降解）两种工艺的结合，实现了高效的氨氮去除效率。当初始氨氮浓度为4000 mg·L⁻¹时，在电流密度10 mA·cm⁻²条件下，BPM/GPM-EC间歇式（以回收为目的）运行5 h后，废水中氨氮去除率达到99.3%，回收率为92.3%，比能耗为18.2 kW·h·kg⁻¹N。而BPM/GPM-EC采用连续式（氨氮回收/氧化协同进行）运行处理含4000 mg·L⁻¹氨氮的模拟废水，在0.28 mL·min⁻¹流速条件下，可以实现76.2%的氨氮回收率以及废水中氨氮的全部去除，比能耗仅为14.9 kW·h·kg⁻¹N。研究结果表明，BPM/GPM-EC体系通过集成氨氮的分离与氧化，实现了废水中氨氮的低耗高效处理，为含氨废水的治理探索出了一条新途径。

研究背景

自工业革命以来，由于全球人口和人均粮食需求持续增长，氮生产和消费不断的增加导致氮循环规模扩大了一倍。随之带来的氮污染和生态环境可持续发展之间的矛盾引起了许多国家政策制定者的广泛重视。氨作为一种含氮化合物是氮肥与许多合成产品的重要原料。氨在大规模生产和使用过程中有相当大一部分流失到外界环境而造成严重的污染，这也使其成为水环境的主要污染物之一。水环境中氨氮含量超标可能会带来各种危害：（1）氨氮可消耗水体中的溶解氧，滋生兼性和厌氧微生物，导致水体发黑发臭；（2）危害动植物的生长发育，例如当氨含量过高时，鱼类生物血液携氧能力下降，呼吸系统受损；（3）大量氨氮进入水体导致水体富营养化，造成水体生态系统失衡；（4）当水中氨氮含量过高时需要消耗大量的药剂以保证出水水质，增加后续城市饮用水的处理成本等。在我国，氨氮污染物超标问题已成为各地水质达标的瓶颈。因此研究如何有效去除氨氮污染，对于水污染治理工作有着重要意义。

水体中的氨氮主要以2种形态存在：非离子态氨（NH₃）和电离态铵根离子（NH₄⁺），这2种形态可根据水体pH变化而相互转化。随着水环境中氨氮污染程度日益严重，以及氨氮废水性质的日趋复杂多变，现有处理技术效果常常不佳，迫切需要开发更为高效的氨氮去除技术。近年来电化学水处理技术因其绿色、高效、易控和可持续等优点在水处理领域备受瞩目。目前应用于氨氮废水的电化学水处理技术可以分为电化学氧化和电化学分离回收。这2项工艺存在以下问题：（1）电化学氧化氨氮过程中，H⁺的释放使得pH降低导致氧化效率下降，这主要是因为低pH条件下，NH₄⁺与羟基自由基（HO•）或游离氯反应速率较慢；（2）电化学分离氨氮过程中往往需要外源酸完成回收，同时分离后期氨氮浓度减少导致分离效率降低，能耗升高。针对氨氮氧化的pH依赖性问题，之前已有研究成功开发了双极膜-电氯化体系（Bipolar Membrane-Electrochemical System, BPM-EC）,该体系利用双极膜（Bipolar Membrane，BPM）在直流电场作用下电解水产生H⁺/OH⁻特性，为阳极提供局部碱度从而促进ClO•生成，实现了氨氮的高效氧化降解。然而当废水中氨氮浓度水平过高时，氨氮电氧化去除过程时间较长会导致电能消耗较大。此时考虑到高浓度氨氮的回收价值以及去除速率和运行成本，选择将氨氮分离回收是一种更经济且可持续的方法。

本研究在BPM-EC的基础上，从电化学反应器构型角度出发，以疏水透气膜/阴极、阴离子交换膜（AEM）和双极膜作为隔膜，构建双极膜/疏水透气膜-电化学体系（Bipolar Membrane/Hydrophobic Gas Permeable Membrane Electrochemical System，BPM/GPM-EC）。通过AEM和BPM的组合实现酸溶液的原位生成，从而大幅减少外源药剂的输入，再结合GPM的膜剥离功能完成氨的分离回收。本研究首先探讨阴极室不同初始氨氮浓度分离去除规律，其次，结合阴极室氨氮分离的性能和阳极室氧化的规律，构建连续式运行模式，通过合理选择运行参数，集成BPM/GPM-EC体系分离回收与氧化降解2项工艺的优势，以实现高浓度氨氮废水的低耗高效处理。

部分图片

图1 BPM/GPM-EC反应装置连续式运行模式示意图

图2 不同氨氮初始浓度对BPM/GPM-EC体系阴极室氨氮去除和回收室氨氮回收的影响

图3 不同初始氨氮浓度对BPM/GPM-EC体系法拉第效率和能耗的影响

引文格式

严樟, 旷文杰, 蒋柱武, 冯春华.双极膜/疏水透气膜-电化学体系高效去除废水中氨氮的研究[J/OL].能源环境保护:1-8[2024-02-06].https://doi.org/10.20078/j.eep.20240121.

YAN Zhang, KUANG Wenjie, JIANG Zhuwu, FENG Chunhua. Bipolar membrane/hydrophobic gas permeable membrane electrochemcal systems for highly efficient removal of ammonium nitrogen in wastewater[J/OL].Energy Environmental Protection:1-8[2024-02-06].https://doi.org/10.20078/j.eep.20240121.

　　责任编辑：宫在芹

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