创新点
通讯作者简介
贾宏鹏,中国科学院城市环境研究所研究员,博士生导师,中科院“百人计划”入选者,厦门市“双百计划”海外高层创新人才入选者,福建省引进高层次人才,福建省创新之星,2021年“福建省百千万人才工程省级人选”获得者。主要致力于环境气体净化功能材料的研发及其在气态污染物(VOCs)控制与消除方面的研究。近五年来主持及参与科研项目20余项,包括国家自然科学基金面上项目,中国科学院前沿科学重点研究项目,国家重点研发计划子课题和中国科学院A类战略性先导科技专项子课题等,在Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B:Environmental、Environmental Science & Technology、Journal of Materials Chemistry A和Chemical Engineering Journal等国际期刊上发表SCI论文50余篇,申请专利23项,获授权专利15项,获得2020年度环境保护科学技术奖二等奖1项、2022年度福建省自然科学奖三等奖1项、2023年度山东省科技进步奖二等奖1项。
第一作者简介
许文建,中国科学院城市环境研究所助理研究员,主要从事环境气体净化功能材料研发及其在气态污染物治理应用方面的研究工作。已发表SCI论文3篇,申请发明专利4项,其中3项获得授权,主持并完成厦门市科技计划项目1项。
MnO2负载贵金属催化剂用于CO低温催化氧化的研究
作者
单位
1. 中国科学院城市环境研究所
2. 中国科学院大学
基金项目
1. 国家自然科学基金资助项目(22376193,22176187)
2. 省部级基金资助项目(2023T3070)
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摘要
利用双氧水驱动促进贵金属沉淀的方法在MnO2上负载贵金属制备了一系列Pd/MnO2、Ru/MnO2、Ag/MnO2、Pt/MnO2催化剂。通过对比贵金属负载型催化剂(负载量3.0%)催化氧化CO的活性,得到如下结果:3.0%Pd/MnO2> 3.0%Ru/MnO2>MnO2>3.0%Ag/MnO2>3.0%Pt/MnO2。为了探究催化剂活性与材料结构特性之间的关系,分别使用球差电镜、XRD、Raman、H2-TPR、O2-TPD和XPS等表征技术对催化剂表面贵金属的粒径尺寸、晶体结构、缺陷结构、低温还原性、活性氧物种以及金属元素价态分布等物理化学特性进行了系统的表征和分析。研究发现,负载了Ag或Pt的催化剂仅仅改善了MnO2的低温还原性,由于在CO催化氧化过程中催化剂表面的贵金属被快速还原,因此催化活性有所下降。相反地,负载了Pd或Ru的MnO2催化剂在CO氧化反应中的活性显著提高,这是材料良好的低温还原性与表面化学吸附氧物种之间的协同促进作用所致。由于3.0%Pd/MnO2具有更好的低温还原性和更多的表面化学吸附氧物种,其能够在10℃条件下完全催化氧化CO气体(浓度为1%CO/4%O2,GHSV=40000mL/(g·h))。通过分析不同催化氧化反应过程,推测Pd/MnO2催化氧化CO遵循L-H机理。
研究背景
部分图片
图1 催化剂结构特性分析结果
图2 催化剂氧化降解CO活性曲线
图3 催化剂催化氧化CO稳定性
许文建, 贾宏鹏, 陈金, 李晓兰. MnO2负载贵金属催化剂用于CO低温催化氧化的研究[J/OL]. 能源环境保护: 1-9[2024-06-19]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240606.
XU Wenjian, JIA Hongpeng, CHEN Jin, LI Xiaolan. Studies on MnO2-supported noble metal catalysts for CO catalytic oxidation at low temperature[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-9[2024-06-19]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240606.