创新点
通讯作者简介
彭洪根，博士/博士后，南昌大学资源与环境学院教授、教授委员会主任、博士生导师、国家级青年人才、省学科学术与技术带头人、江西省杰青、国家重点研发计划（青年）项目首席科学家。从事大气污染治理与温室气体转化（减污降碳）相关研究工作，为国家和江西省的双碳战略及国家生态文明试验区建设提供技术支撑。主持和完成国家重点研发计划项目（青年科学家项目和子课题各1项）、国家自然科学基金青年和面上项目（2项）、江西省杰出青年人才资助计划项目、江西省自然科学基金青年重点项目等国家和省部级项目20余项。在Nature Communications、Chem、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、ACS Catalysis、Journal of Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental等环境/化学化工专业期刊发表SCI论文110余篇，论文他引3800余次，H-index 41，ESI高被引论文3篇。申请专利25件，已授权7件。获得江西省自然科学二等奖1项（第一完成人）。
李国波，博士，南昌大学资源与环境学院讲师，主要从事分子筛或核壳结构催化材料定向制备、大气污染物控制等研究。主持国家自然科学基金青年项目、江西省自然科学基金青年项目、重庆市自然科学基金面上项目和南昌大学青年人才培育创新基金（自然科学类）项目各1项；参与国家重点研发计划青年科学家项目（南昌大学负责人）、国家自然科学基金地区项目、赣鄱俊才支持计划-主要学科学术和技术带头人培养项目--领军人才（学术类）项目、和南昌大学江西省财政科技专项“包干制”试点示范项目各1项。以第一/通讯作者在Environmental Science & Technology、Applied Catalysis B: Environmental等期刊发表SCI论文20余篇，授权发明专利1项。入选南昌大学学报（工科版）青年编委。
CO-SCR催化剂及反应机理研究进展
作者
单位
1. 南昌大学 资源与环境学院
2. 浙江大学 环境与资源学院
基金项目
1. 国家重点研发计划青年科学家项目（2023YFA1508400）
2. 国家自然科学基金面上项目（22276086）
3. 移动源污染排放控制技术国家工程实验室开放基金（NELMS2019A12）
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摘要
面对日益严格的NO治理要求以及NH3-SCR技术存在的明显弊端，CO-SCR技术利用钢铁冶金、废物焚烧等工业烟气中富含的CO作为还原剂,选择性催化还原NOx，在协同治理NOx和CO的同时,实现“以废治废”，有效应对二次污染和高成本等问题，具有极大的环保价值和经济效益。目前，CO-SCR技术在能源环保领域已引起广泛关注，但大多数研究仅限于催化剂性能结构的优化，尚未明晰各种工况下的反应机理，因此亟待开发出适用于工业实际应用的高效催化剂。CO-SCR领域的催化剂发展主要集中在降低传统贵金属用量并提高NOx和CO的共同脱除效率。通过掺杂 Cu、Mn、Fe 等过渡元素引发金属间协同效应，或者选择合适的载体和结构体系均能起到积极的作用。此外，在实际应用过程中，催化剂能否在复杂环境下保持高活性也是一个关键问题，诸如富氧、H2O、SO2、碱金属中毒等因素都会对催化效果产生重大影响，因此通过模拟工业烟气实况，借助原位测试等表征手段，探明催化剂失活过程对于抗中毒研究至关重要。本综述分析了CO-SCR的基本反应过程和实际应用中面临的挑战，并对当前研究热点的三种类型催化剂的性能优势及创制方法进行了详细总结。同时，分析了不同反应条件下催化剂的反应机制和中毒改良方式，并展望了CO-SCR催化剂的未来发展方向，相关研究可以为开发性能更优的工业协同脱除催化剂提供理论指导。
研究背景
氮氧化物（NOx）是酸雨、光化学烟雾和温室效应等污染现象的关键诱发因素，严重危害生态环境和人体健康。为持续深入打好蓝天保卫战,国家大力推动NOx减排工作。2022年，国务院印发《“十四五”节能减排综合工作方案》，提出PM2.5和O3的协同控制,而NOx作为PM2.5和O3形成的关键前体物质之一，目标到2025年减排10%以上，以实现节能降碳减污协同增效。生态环境部门要求重点区域和重点行业进行产业、能源、交通绿色优化转型，对NOx定源工程减排和移动源管理减排提出具体措施,力求完善NOx大气污染治理体系。通常大气污染中所指的NOx为NO和NO2，具有刺激性臭味和毒性，主要来源于自然界和人类活动，自然产生的NOx可在氮循环中得到平衡，但诸如化石能源燃烧、工业生产排放、化肥农药使用等所产生的NOx则超出自然承载范围，无法全部被循环净化，是污染的主要成因。
选择性催化还原法（SCR）是当前应用最广泛且最有效的烟气脱硝技术。一般工业上利用液氨、氨水、尿素等作为还原剂，在氧气和催化剂的作用下选择性地将NOx催化转化为绿色无污染的N2和H2O，该方法虽然工艺成熟、处理效率高，但催化剂面临中毒失活和存在氨逃逸风险，无法满足绿色低碳的要求。在钢铁冶金、废物焚烧及机动车尾气排放等领域中，所需处理的气体除了含NOx外，还有CO，CO的性质稳定，长期暴露会对人体造成致命性毒害。然而由于CO本身具有还原性，因此，近年来使用CO作为还原剂替代传统NH3-SCR的技术备受关注。其中，以钢铁烧结为代表的工业过程含碳燃料消耗占比达8%~10%，并且由于碳的不完全燃烧，CO的原始排放浓度高达7000~10000mg/m3，结合每小时百立方米的排气量，烧结过程的CO排放量巨大，是CO-SCR工艺良好的适用场景。该法在催化净化NO的同时，CO被氧化为CO2，实现对烟气中NOx和CO的协同治理，达到“以废治废”的效果，这一技术无需液氨或尿素，降低运行成本，而且可以避免氨泄露、催化剂中毒等问题，具有极广阔的应用前景。
部分图片
图1 Fe-beta催化剂在不同反应条件下的CO-SCR性能[48]
图2 Cu-Ni/AC催化剂脱硝机理图[53]
图3 碱金属中毒及铈改性催化剂防中毒机理图[63]
