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主办单位:煤炭科学研究总院有限公司、中国煤炭学会学术期刊工作委员会

网络首发||李俊教授团队:生物质与聚乙烯共气化过程含氮污染物生成特性数值模拟研究

2024-06-28

创新点  


生物质与聚乙烯共气化可显著提高产气品质与H2产率。然而,生物质与聚乙烯共气化过程含氮污染物生成特性尚不清晰。为此,本文基于颗粒动理学理论和欧拉-欧拉方法,构建了上吸式气化炉中的气固流动、传热与化学反应耦合的二维数理模型,并且引入了生物质与聚乙烯共气化过程中含氮污染物的生成模型,探究了气化炉内含氮污染物气体分布以及温度分布特性,阐明了空气当量比、生物质与聚乙烯混合比和水蒸气与燃料比例对含氮污染物生成的影响规律。本研究为生物质与聚乙烯共气化过程含氮污染物减排提供理论指导。


通讯作者简介  


李俊   教授

李俊,博士、教授、博士生导师,国家优青,入选教育部新世纪优秀人才支持计划、重庆市巴渝学者,英才计划·创新领军人才(教育领域),教育部首批“全国高校黄大年式教师团队”成员,现任“低品位能源利用技术及系统”教育部重点实验室副主任,中国动力工程学会青年委员会、工程热物理学会多相流青年专业委员会委员,中国可再生能源协会青年委员会等组织和机构副主任委员和委员。主要从事微生物能源转化、有机固废资源化利用、电化学能源转化和废旧锂电池回收等领域的研究工作。曾主持国家自然科学基金优秀青年科学基金项目等国家级项目4项、中德科学中心中德合作交流项目1项、重庆市科技计划重点项目1项以及多项其他省部级项目(其中承担的2项国家自然科学基金均以A+结题)。在Nano EnergyBiosensors & Bioelectronics等SCI国际学术期刊发表论文100余篇(其中95%以上为TOP期刊论文、87%为JCR 1区论文,6篇ESI高被引论文),授权发明专利13项,受邀主编国际学术专著1部,参著国际学术专著3部。SCI论文他引4000余次,H-index为39。近5年任国际国内会议分会场主席8次,并做主题/特邀报告15次。曾获教育部自然科学一等奖1项和二等奖1项。成果被国家自然科学基金委“科学·基金·通讯”栏目、重庆电视台科教频道等报道。


朱贤青   副教授

朱贤青,工学博士,重庆大学能源与动力工程学院副教授。长期从事于生物质和有机固废热化学转化(热解、气化、热溶萃取等)、废旧锂电池热化学回收等方面的相关研究工作。作为项目负责人主持国家自然科学基金、重庆市自然科学基金面上项目等项目8项,主研重庆市技术创新与应用发展重点项目1项(排名第二),作为主要研究人员参与国家自然科学基金国际合作项目、面上项目多项。受聘为中国化工学会工程热化学专委会青年委员、广东高校科技成果转化专家组专家、教育部学位与研究生教育发展中心硕士学位论文评审专家、中国能源学会专家委员会新能源专家组委员。在Applied EnergyJournal of Hazardous MaterialsFuelChemical Engineering JournalBioresource TechnologyEnvironmental Science & TechnologyWater Research等国际权威SCI期刊上发表论文60余篇。申请国家发明专利20余项,已授权10余项。参加国内外学术会议20余次,并在国际会议上做口头报告10余次。担任Frontiers in Energy Research期刊副主编(Q2),担任FuelEnergyACS Sustainable Chemistry & Engineering等10余个国际权威期刊审稿人。

生物质与聚乙烯共气化过程含氮污染物生成特性数值模拟研究


作者

许传昌1,2,罗素韩1,2,朱贤青1,2,*,李俊1,2,*,朱恂1,2,廖强1,2

单位

1. 重庆大学 低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室

2. 重庆大学 能源与动力工程学院工程热物理研究所


基金项目

1. 国家自然科学基金重点资助项目(52236009)

2. 重庆市技术创新与应用发展重点资助项目(cstc2019jscx-gksbX0018)

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    摘要    

上吸式气化炉中生物质与聚乙烯共气化可有效提高气化合成气的产气热值与H2产率,但在共气化过程中含氮污染物的生成与排放特性尚不清晰,有待进一步研究。因此,基于颗粒动理学理论和欧拉-欧拉方法构建了上吸式气化炉中气固流动与化学反应耦合的二维数理模型,探究了空气当量比(ER)、生物质与聚乙烯混合比和水蒸气与燃料比例(S/F)对含氮污染物生成的影响规律。结果表明,在生物质与聚乙烯共气化中,NH3和HCN主要来自生物质挥发分的热解反应,主要分布于气化炉的热解区与干燥区。NO的生成主要来自焦炭的燃烧与气化反应,其含量在氧化区最高,但随后会与焦炭、CO和H2等气体的还原反应而降低。随着空气当量比的增加,NO的含量由5.17ppmv(百万分之一的体积比,下同)逐渐增加为50.1ppmv,而其他含氮污染物如N2O、NH3和HCN的含量则下降;增加水蒸气与燃料的比例可以导致NO含量由33.74ppmv降低到0.95ppmv,但会促进N2O的生成。此外,聚乙烯的加入可有效降低生物质气化过程中含氮污染物的生成,并且共气化过程中生物质与聚乙烯之间的协同作用会进一步抑制含氮污染物NO、NH3和HCN的生成。

 研究背景 

生物质具有可再生性、储量丰富和清洁低碳等优点,开发清洁高效的生物质能利用技术对于缓解能源短缺和环境污染等难题具有重要意义。生物质气化技术因其反应速率快、燃料利用率高、环境友好和产物丰富等优势,是一种极具应用前景的生物质能转化技术。气化炉是生物质气化利用过程的关键设备,其中上吸式固定床气化炉因其具有热效率高、操作简便和燃料适应性强等优点被广泛应用于生物质气化过程。然而生物质高含氧量和低能量密度的缺点导致生物质气化产气热值低、H2产率低,且生物质原料区域性和季节性的特点制约了气化炉的持续稳定运行。
聚乙烯作为废塑料主要组分之一,具有氢碳比高和热值高的特点,将生物质与聚乙烯共气化可显著提高产气品质与H2产率。LOPEZ等发现锥形喷动床气化炉中松木废弃物和高密度聚乙烯与水蒸气共气化能够提高合成气中H2的含量,但对于CO和CO2的含量影响不大。WILK等探究了软木颗粒和聚乙烯在双流化床气化炉中的共气化特性,结果表明,共气化过程中的交互作用有助于提高总产气量和产气中CO、CO2的含量。以上研究表明,生物质与聚乙烯共气化是一种极具应用前景的热化学转化利用技术。
生物质气化过程中,生物质原料中的氮元素会经过一系列热化学反应生成含氮污染物,主要包括NO、NO2和少量的N2O等氮氧化物以及NH3、HCN等氮氧化物前驱体。这些含氮污染物会诱发人类的呼吸道疾病、酸雨和光化学烟雾污染等危害,因此控制生物质气化炉中NOx的排放具有重要意义。相比于实验研究,数值模拟能提供实验未测量或难以测量的信息,能够获得气化反应器内含氮污染物分布与温度分布特性,以及预测其生成特性,有利于揭示气化过程的深层机理,并对气化反应器设计和运行参数控制提供直接指导。目前有关生物质与聚乙烯共气化过程的数值研究尚缺乏。GUNGOR等构建了二维的循环流化床生物质燃烧数值模型,提出了较为详细的含氮化合物反应动力学参数,研究结果表明空气分级可以有效改善燃烧情况,并且随着空气当量比的降低,NOx含量降低而CO排放增加。刘旭等基于计算流体力学和化学反应动力学,对生物质气化的干燥-热解-气化-固定碳氧化等过程进行建模,深入研究了含氮污染物NO、NH3和HCN在不同工况条件下的生成规律。生物质与聚乙烯共气化过程显著不同于生物质单独气化,相比于生物质单独气化,气化炉内生物质与聚乙烯共气化过程中含氮污染物生成特性更为复杂,现有含氮污染物生成模拟研究主要是针对生物质单独气化过程、生物质单独燃烧过程以及生物质与煤混燃过程,尚未有生物质与聚乙烯共气化过程及含氮污染物生成特性的数值模拟研究,因而现有数值模型并不适用于生物质与聚乙烯共气化过程。
本文基于颗粒动理学理论和欧拉-欧拉方法,通过建立气固两相流动模型、气固两相能量方程和化学反应模型控制方程使气固相流动、传热和化学反应三者相耦合,构建了上吸式气化炉中的气固流动、传热与化学反应耦合的二维数理模型,并且引入了生物质与聚乙烯共气化过程中含氮污染物的生成模型,该模型考虑了H2和CH4对于NO的还原作用,探究了气化炉内含氮污染物气体分布以及温度分布特性,阐明了空气当量比(ER)、生物质与聚乙烯混合比和水蒸气与燃料比例(S/F)对于生成含氮污染物的影响规律。本研究为生物质与聚乙烯共气化反应器的设计和优化提供参考,为共气化过程含氮污染物减排提供理论指导。

 部分图片 

图1 上吸式气化炉

图2 空气当量比为0.3时气化炉内含氮污染物浓度云图

图3  空气当量比对NO浓度的影响


引文格式


许传昌, 罗素韩, 朱贤青, 李俊, 朱恂, 廖强. 生物质与聚乙烯共气化过程含氮污染物生成特性数值模拟研究[J/OL]. 能源环境保护: 1-13[2024-06-25]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240608.
XU Chuanchang, LUO Suhan, ZHU Xianqing, LI Jun, ZHU Xun, LIAO Qiang. Numerical simulation on the generation characteristies of nitrogen-containing pollutants during co-gasification process of biomass and polyethylene[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-13[2024-06-25]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240608.

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编辑|姚情璐

审核|金丽丽

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