焦炉气、煤制气等煤炭加工生成气中都含有以硫化氢(H2S)为主的有害气体。H2S具有强的腐蚀性和反应性，在生产中会导致管道被腐蚀，造成催化剂中毒；H2S对人体健康也有很大危害，燃烧后生成的SO2是主要的大气污染物，脱除H2S尤为必要。工业中常用的脱硫方法有吸收法、吸附法、催化氧化法等。胺法脱硫是液相吸收法的一种，它是将乙醇胺、异丙醇胺、甲基二乙醇胺等醇胺与水或有机溶剂组合来吸收脱除H2S，常用作粗脱硫阶段，具有处理量大的优势，脱硫液经蒸汽气提还能实现再生。但是该脱硫过程溶剂消耗量大，容易造成管路和设备的腐蚀。吸附脱硫通常使用金属氧化物、活性炭、分子筛等材料作为吸附剂，操作简单、脱硫精度高，但存在再生困难的问题。若将胺类物质浸渍于多孔材料介质制得胺负载脱硫剂，既能减少胺溶液的腐蚀现象，提高脱硫效率，还有利于吸附剂的循环使用，具有潜在的优势。聚乙烯亚胺(PEI)是一种具有支链结构的聚合物胺，常温状态下为黏稠状液体。与醇胺相比，PEI同时包含更多的伯、仲、叔胺并且化学性质稳定、不易发生氧化降解，能与H2S发生可逆反应。因此，将PEI负载于多孔材料中有望提升吸附剂的吸附容量和再生能力。浸渍法是常用的负载方法，已有报道将PEI浸渍到分子筛、二氧化硅、大孔树脂等多孔材料中进行H2S脱除。例如，VAEWDAOW等将PEI浸渍于介孔SiO2中，在环境温度下具有较好的H2S吸附性能和再生能力，最高吸附容量为15.3 mg/g。LONG等使用分层孔结构SiO2作为载体，通过改进材料的孔结构提高了对PEI的容纳量，改善了H2S的传质和扩散，使穿透硫容提高至43.2 mg/g。SONG等使用SBA-15分子筛作为负载线性PEI的载体，研究发现，与干燥条件相比，水分的存在可以提高对H2S的吸附容量，穿透硫容为47.9 mg/g。MOFs是由金属离子或团簇与有机配体通过配位键结合形成的多孔材料，相比于沸石和SiO2，MOFs有更大的比表面积和孔体积，可成为胺浸渍的理想载体。

笔者选用4种结构相对稳定的MOFs材料(MIL-101(Cr)、UiO-66、MOF-801、ZIF-8)作为载体，利用浸渍法将PEI负载于MOFs中，研究了其对H2S的吸附性能，并优选出MOFs载体。在此基础上，进一步探讨了PEI的负载量对H2S吸附性能的影响，重点考察了吸附剂的再生循环性能，借助XRD、N2吸附、XPS等表征手段分析了吸附剂物理化学性质的变化，并对再生性能进行了说明和阐释。

 煤炭清洁高效利用是当下煤炭资源发展的主题，煤炭加工利用过程中会产生以硫化氢(H2S)为主的硫化物，对生产和环境造成了不利影响。近年来，吸附脱硫因其高脱硫效率、高精度、操作简单等优点成为广泛使用的脱硫方法。金属−有机框架材料(MOFs)具有大的比表面积和孔隙率、易于修饰和功能化的优势，在气体吸附领域具有很大的潜力。聚乙烯亚胺(PEI)是同时含有伯、仲、叔胺的高分子聚合物，对H2S有强亲和力并发生可逆的化学反应，将PEI引入MOFs中有望进一步提升H2S吸附性能。

为此，采用浸渍法制备了PEI负载的MIL-101(Cr)、UiO-66、MOF-801、ZIF-8吸附剂，研究了载体类型和PEI负载量对H2S吸附性能的影响，考察了吸附剂的循环使用能力。结果表明，负载PEI后，所有载体的吸附容量均有所提高，ZIF-8提高的最多，归因于ZIF-8载体本身大的比表面积、孔体积、负载后晶体结构的保持以及PEI与ZIF-8之间的相互作用。而其余MOFs由于比表面积和孔体积较小或负载PEI后结构发生破坏，负载PEI之后的吸附容量不理想。PEI的负载量会影响ZIF-8的孔隙结构和骨架的稳定性；50%(质量分数)PEI负载后的ZIF-8穿透硫容最高，为56.3 mg/g，是载体本身的55倍。再生循环实验表明，负载PEI的ZIF-8只能实现极少部分再生，并且负载量低的吸附剂的吸附循环性能比负载量高的更好，PEI的引入使ZIF-8更易遭受H2S的进攻生成ZnS。