太原理工大学杜朕屹教授团队通过调控金属载体强相互作用(SMSI),优化了镍基催化剂在二苯并呋喃加氢脱氧反应中的应用。研究发现,Ni/0.4ZrO2@TiO2-x催化剂展现出最佳的脱氧性能,收率高达94.8%,且稳定性良好。该研究为煤焦油加氢脱氧催化剂的设计提供了新思路。
金属载体强相互作用对二苯并呋喃加氢脱氧反应影响
王栋,杜朕屹
太原理工大学 化学工程与技术学院
本研究创新性地利用镍钛锆水滑石作为催化剂前驱体,通过改变Zr的比例,制备了具有不同SMSI强度的Ni基催化剂。研究揭示了SMSI产生的包覆层和氧空位对加氢脱氧性能的共同影响,为设计高效煤焦油加氢脱氧催化剂提供了理论依据。
研究背景
煤焦油作为煤炭热解的主要产品,其清洁高效利用对煤炭资源的转化具有重要意义。二苯并呋喃作为煤焦油中氧原子含量高、反应活性低的典型化合物,是加氢脱氧反应研究的理想模型。
研究内容
研究团队制备了一系列Ni基催化剂,通过改变Zr的比例来调控SMSI强度,并将其应用于二苯并呋喃的加氢脱氧反应。利用HRTEM、H2-TPD和CO-pulse等表征手段,研究了催化剂的物理化学性质,并评价了其在280 ℃、6 MPa条件下的催化性能。
研究结论
1)通过调控Zr的比例,成功制备了具有不同SMSI强度的Ni基催化剂,其中Ni/0.4ZrO2@TiO2-x展现出最佳的脱氧性能。
2)催化剂的加氢脱氧性能受SMSI产生的包覆层和氧空位的共同影响,Ni的包覆程度与加氢性能呈负相关,而氧空位含量与脱氧性能呈正相关。
3)Ni/0.4ZrO2@TiO2-x催化剂在5次循环试验中表现出良好的稳定性,为煤焦油加氢脱氧催化剂的工业应用提供了潜在的候选材料。
Ni/mZrO2@TiO2-x催化剂的HRTEM图
Ni/mZrO2@TiO2-x催化剂的XPS光谱
在Ni/mZrO2@TiO2-x催化剂上反应180 min后活性评价
引用格式:
王栋,杜朕屹.金属载体强相互作用对二苯并呋喃加氢脱氧反应影响[J].洁净煤技术,2024,30(7):109-119.
WANG Dong,DU Zhenyi.Effect of the strong metal-support interaction on the hydrodeoxygenation of dibenzofuran[J].Clean Coal Technology, 2024, 30(7): 109-119.
通讯作者
杜朕屹,太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室副主任/教授。从事煤的热化学转化与产物提质研究。入选“长江学者奖励计划”青年学者,中国科协青年人才托举工程。获候德榜化工科技技术奖青年奖、中国化工学会工程热化学奖青年奖、闵恩泽能源化工奖青年进步奖、山西省自然科学奖二等奖(第一完成人)。主持国家重点研发计划青年科学家项目1项、国家自然科学基金4项。发表论文40余篇,授权中国国家发明专利7件。
作者简介
王栋,太原理工大学硕士研究生,主要从事煤焦油催化提质制高品质燃料和化学品的基础研究。