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均相体系催化转化农业废弃玉米秸秆为高价值平台分子

2024-12-23

创新点  


农林废弃生物质资源的转化利用对推动可持续能源的发展具有重要意义。本文对稀硫酸均相催化农业废弃玉米秸秆一锅法制备糠醛和5-羟甲基糠醛进行了深入的研究,系统性揭示了糠醛和5-羟甲基糠醛的生成规律,通过协同优化策略实现同步提升2种产物产率,为农业废弃物的高值化利用提供了思路。


通讯作者简介  


严凯   教授

严凯,中山大学教授,博士生导师,国家万人计划青年拔尖获得者,中山大学百人计划杰出人才,逸仙优秀学者,主要从事生物质资源化的研究。以第一/通讯作者在Nature子刊, Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B: Environment and Energy、Materials Today、Advanced Science、ACS Catalysis、AIChE Journal等期刊上发表论文120余篇,入选ESI高被引论文20篇,入选封面文章6篇,授权专利11项;受邀担任SCI期刊Frontiers in Plant Science, Sustainable Horizons副主编,以及10个国际期刊的编委/青年编委;主持承担国家万人计划项目、国家自然科学基金面上、国家重点研发计划课题、广东省重点研发和联合基金重点等项目13项,先后入选全球前2%顶尖科学家、获中国化工学会创新奖、省环境科学学会青年科技奖、中国发明协会一等奖等多项奖励。

均相体系催化转化农业废弃玉米秸秆为高价值平台分子


作者

易子骁1,曾永健1,蒋志伟1,仇荣亮1,2,严凯1,2,*

单位

1. 中山大学 环境科学与工程学院

2. 华南农业大学 岭南现代农业科学与技术广东省实验室


基金项目

1. 国家重点研发计划资助项目(2023YFC3905804,2024YFE0203000)

2. 广州市科技计划资助项目(202206010145)

3. 国家自然科学基金资助项目(22078374,22378434)

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    摘要    

生物质作为一种来源广泛、储量丰富的可再生资源,在替代传统化石能源方面具有巨大潜力。在生物质的高效利用过程中,通过催化转化制备生物质基平台分子(如糠醛和5-羟甲基糠醛)是一个关键环节。平台分子经过催化升级后,可进一步制备高值化学品,对推动绿色可持续能源的发展具有重要意义。以往生物质转化的研究主要关注实现单一产物产率的最大化,限制了生物质的全组分利用。本研究以农业废弃玉米秸秆为原料,采用稀硫酸作为催化剂,通过协同优化策略均相催化玉米秸秆制备糠醛和5-羟甲基糠醛,实现同步提升2种产物产率。深入探讨了温度、酸浓度、固液比和溶剂等因素对反应的影响。结果表明,稀硫酸在γ-戊内酯-水体系中对玉米秸秆展现出优异的均相催化活性。在固液比为1∶20、水含量为20%的反应体系中,180℃下反应60min时,糠醛的产率达到最大值62.4%;而5-羟甲基糠醛的产率在反应100min时达到最大值24.9%。进一步对产物稳定性研究显示,糠醛在γ-戊内酯-水体系中的稳定性要优于5-羟甲基糠醛。系统性揭示了稀硫酸均相催化玉米秸秆制备糠醛和5-羟甲基糠醛的反应规律,为生物质资源的高值化利用提供了有利参考。

 研究背景 

绿色可再生资源具有低碳和环保的特性,对于满足全球日益增长的能源需求及解决环境污染问题展现出巨大潜力。秸秆作为农业生产中常见的固体废弃物,来源广泛,具有丰富的可利用化学成分。然而,当前秸秆资源并未得到合理利用,通常被不合理处置,如露天燃烧。秸秆燃烧不仅造成大量生物质资源的浪费,更引发严重的空气污染,增加大气中固体颗粒物的含量。目前,多地已明令禁止秸秆焚烧,要求提高秸秆等生物质资源的利用率,促进农业资源的可持续发展。因此,基于秸秆类农田固体废弃物的资源化利用已经成为科学界研究的热点。

以往研究已广泛探讨了多种生物质资源的催化转化过程。均相催化作为一种高效的催化体系,在生物质转化领域迅速发展。稀硫酸作为一种常用的无机酸均相催化剂,在生物质转化中表现出较高的催化效率。张森佳等报道了以稀硫酸预处理玉米秸秆后的水洗液制备糠醛,在210℃条件下,糠醛产率可达46.5%。糠醛和5-羟甲基糠醛均属于生物质基平台分子,已被用来制备多种高价值化学品。当前,众多研究以玉米芯、玉米秸秆及棉等生物质为原料,利用催化转化技术高效制备糠醛和5-羟甲基糠醛。然而,这些研究大多聚焦于单独考察糠醛、5-羟甲基糠醛的产率及其影响因素,只能实现单一产物产率的最大化,这不可避免地忽视了另一关键产物的生成,进而限制了生物质资源的全面利用。为了充分挖掘生物质资源的利用潜能,有必要探索一锅法工艺以同步制备糠醛和5-羟甲基糠醛,并通过协同优化策略实现同步提升2种产物产率,从而推动生物质资源的高效利用。

本研究首先在水相环境中,探究了单纯水热处理对玉米秸秆转化为糠醛和5-羟甲基糠醛的效率。随后,利用稀硫酸均相催化体系,深入研究了同步提升糠醛和5-羟甲基糠醛产率的协同策略。系统探索了温度、酸浓度、固液比和溶剂等因素对糠醛和5-羟甲基糠醛产率的影响,明晰了二者的生成机理,并揭示了其内在联系。最后,利用扫描电子显微镜(SEM),对不同反应体系处理后的玉米秸秆残余粉末进行了形貌表征分析,对比了不同体系对原料秸秆的破坏程度。本研究可为生物质资源的高效利用及多种产物产率的协同提升提供参考。

 部分图片 

图1 水热条件下温度和时间对玉米秸秆制备糠醛和5-羟甲基糠醛的影响

图2 酸浓度和温度对稀硫酸催化玉米秸秆制备5-羟甲基糠醛和糠醛的影响

图3  玉米秸秆在不同条件下反应后的SEM图


引文格式


易子骁, 曾永健, 蒋志伟, 仇荣亮 ,严凯. 均相体系催化转化农业废弃玉米秸秆为高价值平台分子[J/OL].能源环境保护:1-9[2024-12-20].https://doi.org/10.20078/j.eep.20241201.
YI Zixiao, ZENG Yongjian, JIANG Zhiwei, QIU Rongliang, YAN Kai. Homogeneous catalytic conversion of agricultural waste corn stalk intohigh-value platform molecules[J/OL]. Energy Environmental Protection:1-9[2024-12-20].https://doi.org/10.20078/j.eep.20241201.

  责任编辑:宫在芹
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