醇类氧化是一类非常重要的化学反应,近年来以氧气为氧化剂在多相催化剂上高效进行醇类氧化引起了广泛关注。其中Pd/CeO2表现出优异的醇氧化性能,然而目前其催化剂结构与醇类氧化催化性能之间的构效关系尚缺乏较为清晰的认识。本研究通过Ti掺杂以及改变Ti的掺杂量可控制备了表面氧空位浓度不同的CeO2纳米片,将其作为载体负载Pd物种后研究其醇类氧化性能。X射线光电子能谱、拉曼光谱以及X射线吸收谱的表征结果显示,CeO2表面氧空位浓度和Pd2+的比例正向相关。醇类氧化评价结果和构效关系研究显示,Pd2+比例和表面的Ce3+浓度分别与苯甲醇氧化反应的TOF值之间存在较好的线性关系,Pd与CeO2形成的界面位点(Pd-O-Ce)是这类醇氧化催化剂的主要催化位点。本研究有助于认识金属和氧化物载体界面位点的催化作用,从而开发更好的醇氧化催化剂。
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