本文基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO3载氧体的CH4部分氧化反应机理，通过系统研究CH4吸附活化、H2和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤，构建了CH4部分氧化反应网络。研究发现，CH4发生逐步脱氢反应形成H原子，其中CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高，是CH4逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H2形成有两种可能的路径，其中H原子从O顶位迁移到Fe顶位，然后与另外O顶位的H原子成键形成H2分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒，表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒，发现H2形成是LaFeO3载氧体CH4部分氧化反应动力学的限速步骤，而H迁移是限制H2形成的关键，加快H迁移是增强LaFeO3载氧体性能的主要途径。基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂LaFeO3载氧体的H迁移过程，有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选，指导高性能LaFeO3载氧体的设计开发。

王娜娜,冯于川,郭欣等.化学链重整过程中LaFeO_3载氧体的CH_4部分氧化反应机理研究[J/OL].燃料化学学报(中英文):1-10[2023-10-18].DOI:10.19906/j.cnki.JFCT.2023075.