二维TiO2-Al2O3载体的制备及其在加氢脱氮中的应用

洁净煤技术
网络首发时间：2024-01-09 15:41:27

作者

闵冰竹张萌王兴宝李文英
单位

太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学化学工程与技术学院
摘要

将我国高产量的煤焦油加工利用可以缓解能源紧张问题，煤焦油加氢脱氮是煤焦油清洁高效利用的重要手段，而此过程的关键在于高性能加氢脱氮催化剂的制备。针对普通的Al2O3易与负载的活性金属存在强相互作用而影响加氢性能的问题，基于二维载体特殊的表面性能和层状结构，以氧化石墨烯为结构导向剂，TiO2为改性剂，对Al2O3进行改性，制备了一种新型片层TiO2-Al2O3复合载体材料。并采用共浸渍法在其上负载活性金属，制备了系列NiMoS/TiO2-Al2O3催化剂。实验通过制备不同维数的载体材料，探究了载体的结构对相应NiMoS催化剂加氢脱氮催化活性的影响。结果表明，反应温度350 °C，反应釜中压力3 MPa，反应4 h时，相比于三维负载型催化剂，二维负载型NiMoS/TiO2-Al2O3催化剂能够使喹啉的转化率由94.2%提升至99.4%，脱氮率由0.6%提升至74.8%，其中丙基环己烷和丙苯的收率分别为58.4%和13.4%，说明二维负载型NiMoS/TiO2-Al2O3催化剂具有较好的加氢脱氮性能。进一步分析载体及改性后催化剂的几何结构发现，二维TiO2-Al2O3载体存在多孔的片层结构，Lewis酸比例高，有利于1，2，3，4-四氢喹啉的进一步加氢和十氢喹啉的开环，从而生成脱氮产物丙基环己烷。NiMoS催化剂的比表面积大，MoS2在载体表面的分散度高，团簇颗粒小，金属-载体间相互作用较弱，易被还原硫化生成更多的NiMoS活性相，因而具备了更优的催化加氢脱氮性能。
关键词

加氢脱氮 NiMoS催化剂喹啉复合材料催化剂载体
文章目录

0引言
1实验部分
1.1载体及催化剂的制备
2-Al2O3载体的制备'>1.1.1二维TiO2-Al2O3载体的制备
2-Al2O3载体负载的NiMo催化剂的制备'>1.1.2不同TiO2-Al2O3载体负载的NiMo催化剂的制备
2-Al2O3载体和催化剂的表征'>1.2 TiO2-Al2O3载体和催化剂的表征
1.3催化剂评价及产物分析方法
2 结果与讨论
2.1载体及催化剂的结构表征
2.1.1载体及催化剂的晶相
2.1.2 载体及催化剂的结构特征
2.1.3载体及催化剂的微观形貌
2.1.4 载体及催化剂的还原性
2.1.5 载体的酸性分析
2.1.6 催化剂的表面化学状态
2.2不同NiMoS催化剂的HDN性能评价
3结论