为了明确硫化氢(H2S)在煤中吸附扩散的微观动力学机理，揭示不同温度、压力对煤吸附H2S分子吸附扩散特性的影响机制，基于巨正则蒙特卡罗(GCMC)、分子动力学(MD)和密度泛函理论(DFT)方法，利用Material Studio软件研究了温度在273.15～313.15 K、压力1～1000 kPa时H2S在气肥煤大分子模型中的吸附扩散特征。结果表明：温度由273.15 K升至313.15 K时，H2S的饱和吸附量由38.34ml/g降至31.85 ml/g，降低了16.93%，当压力为1 kPa时，温度对吸附量的影响最为敏感。温度为293.15 K时，压力由1 kPa升至1000 kPa时，最可几相互作用能由-39.391 kJ/mol升至-34.301kJ/mol，随着压力的增加，最可几相互作用能先快速增加，后缓慢增加。在吸附H2S过程中，H2S的等量吸附热在36.63～41.43kJ/mol范围内，为物理吸附，等量吸附热随着吸附量的增加呈现出负指数变化；H2S的吉布斯自由能ΔG为-3.57～-24.57 kJ/mol，吸附熵ΔS为-0.126～-0.1948 kJ/(mol·K)，随吸附量升高ΔG和ΔS的绝对值线性降低，H2S的吸附自发性和系统的混沌程度均降低。H2S与气肥煤的相互作用能为-492.47～-3390.95 kJ/mol，以范德华能为主，占总能量的58.67%，以静电能为辅，占41.33%，随着吸附量的增加，相互作用能绝对值增加，吸附量与相互作用能的变化具有一致性。H2S与羧基的相互作用最强，羟基次之，H2S在-OH、-COOH、-C=O周围存在双层吸附。温度由273.15 K升至313.15 K，H2S分子的扩散系数由1.066×10-10 m2/s升至2.025×10-10 m2/s，温度升高会导致原本闭合的孔吼孔道打开，增加了裂隙的连通性，温度升高，增加H2S分子平均自由程，使得H2S扩散能力增强，扩散活化能为11.206 kJ/mol。H2S浓度分布呈现多峰结构，H2S在气肥煤大分子模型中呈层状结构分布。H2S的极限吸附热为42.898 kJ/mol，H2S与煤体上-OH、-COOH、-C=O活性基团产生了氢键作用，H2S在吸附初期存在微弱的化学吸附。

0 引言
1 模拟方法
1.1 模型构建
1.2 模拟方法和参数设置
2 基础理论
2.1 压力逸度转化
2.2 吸附模型
2.3 热力学理论
2.4 扩散系数
2.5 径向分布函数
2.6 极限吸附热
3 结果与讨论
2S的吸附量'>3.1 H2S的吸附量
2S的能量分布'>3.2 H2S的能量分布
2S吸附的热力学特性'>3.3 H2S吸附的热力学特性
2S吸附的相互作用能'>3.4 H2S吸附的相互作用能
2S吸附的径向分布函数'>3.5 H2S吸附的径向分布函数
2S吸附的扩散系数'>3.6 H2S吸附的扩散系数
2S吸附的相对浓度分布'>3.7 H2S吸附的相对浓度分布
2S吸附的概率密度分布'>3.8 H2S吸附的概率密度分布
2S吸附的极限吸附热'>3.9 H2S吸附的极限吸附热
4 结论