国家重点研发计划“低阶煤直接转化制高品质液体燃料和化学品”专刊

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国家重点研发计划“低阶煤直接转化制高品质液体燃料和化学品”专刊

来源：《燃料化学学报》2021年第5期

国家重点研发计划“低阶煤直接转化制高品质液体燃料和化学品”专刊

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关键词; 79位
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ZSM-22/ZSM-23共晶分子筛的合成及其正十六烷加氢异构催化性能（英文）

作者(Author)：宋成业, 孟记朋, 李闯, 帕哈尔·泽耀东, 梁长海

摘要：在二甲胺与二乙胺双模板剂体系中,通过控制二甲胺/二乙胺的摩尔比为24,动态水热合成了ZSM-22/ZSM-23共晶分子筛。采用XRD、FE-SEM、TEM、N2物理吸附、NH3-TPD和吡啶吸附红外等表征手段,考察了ZSM-22/ZSM-23共晶分子筛样品的物理化学性质,并对其负载Pt后在正十六烷加氢异构化反应中的催化性能进行了研究。结果表明,针状的ZSM-22/ZSM-23分子筛具有与ZSM-22和ZSM-23不同的拓扑结构,其Br?nsted酸量及中强酸比例较高。对于正十六烷加氢异构化,相比于单一分子筛和机械混合分子筛催化剂,采用共晶分子筛通过浸渍法制备的双功能Pt/ZSM-22/ZSM-23催化剂同时具备Pt/ZSM-22高选择性以及Pt/ZSM-23高转化率的优势,表现出更高的异构体收率,并具有一定的择形效应,异构化产物以单甲基异构体为主。

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重质有机资源热解过程中自由基诱导反应的密度泛函理论研究

作者(Author)：毕山松, 郭啸晋, 王波, 徐祥, 赵丽凤, 刘清雅

摘要：以重质有机资源热解过程中的自由基反应为背景,为了探究自由基对共价键的诱导作用及其对共价键解离能的影响,采用基于密度泛函理论的研究方法,选择ωB97XD/6-31G**级别在Gaussian 09程序上对·CH3、·OH和·H分别诱导七类共价键反应过程的能量进行了理论计算。结果表明,空间位阻效应对自由基诱导反应能垒的影响占主要地位,共价键种类的影响相对次要;不存在·OH和·H的同基团诱导交换反应时,·OH诱导能垒比·H的高约40 kJ/mol,·CH3比·OH、·H的诱导能垒分别高约为50、90 kJ/mol;存在·OH或·H的同基团诱导交换反应时,会导致能垒约有70 kJ/mol的提高,在计算时应判断诱导反应的具体情况并加以修正。可以利用上述值估算不同共价键诱导反应的能垒。

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轻质煤焦油制备航空航天燃料的工艺研究

作者(Author)：白哲, 黄澎, 王路瑶, 曹宏伟, 张香文, 李国柱

摘要：本研究以煤炭科学技术研究院有限公司提供的轻质煤焦油为原料,开展了提质改性制备航空航天燃料的工艺研究。针对煤焦油原料的特点,设计了一次脱硫-馏分切割-二次脱硫-加氢饱和的工艺路线。使用实验室自制的NiMoW/Al2O3加氢脱硫催化剂和Pd/Al2O3加氢饱和催化剂,通过系统实验获得了最佳工艺操作条件,其中,加氢脱硫的最佳工艺条件为300℃、5 MPa;加氢饱和的最佳工艺条件为240℃、5 MPa。经处理,油品的硫含量由323 mg/kg下降至8.5 mg/kg。原料中的苯、萘等芳烃化合物经处理转化为环烷烃。最终产物油中主要组成为环烷烃与链烷烃,含量分别为58.38%与29.65%。所制备的产品油具有高热值、低硫含量和低不饱和烃的特点,具有作为航空航天燃料应用的潜力。

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折流内构件移动床中煤在不同停留时间下的热解行为特性

作者(Author)：周琦, 张旭, 王岩, 曲思建, 张飏, 白效言, 裴贤丰

摘要：针对常规移动床煤热解工艺所面临的无法处理粉煤,轻质焦油产率低、焦油品质差等问题,开发了折流内构件移动床热解工艺来调控气固两相的热质传递和热解反应过程。利用多段集气系统可及时地收集煤在不同热解阶段释放出的油气产物,研究了淖毛湖煤在不同温度和停留时间下的热解行为特性和产物品质。结果表明,折流内构件强化了颗粒间的热量和挥发分物质的传递,使其可处理0.4-6.0 mm的粉煤;在热解温度550℃,停留时间为3.0 h时,热解焦油产率达到最高为11.38%（占格金焦油产率的86.87%,质量分数）,焦油馏分中低于360℃的轻质组分质量分数为85.0%;随着停留时间的延长,热解气中的H2体积分数从22.1%增加到了35.1%,CO体积分数从8.0%增加到了9.5%;在第一和第二层反应器中的焦油产率随停留时间的延长而增加,在第三和第四层反应器内当停留时间为2.0 h时焦油产率最大;随着床层数的增加,焦油模拟蒸馏馏分中的轻质组分含量增加,焦油脂肪烃化合物含量减小,而单环芳烃和二环芳烃的含量逐渐增加。

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淖毛湖煤热解重油直接转化制备芳烃化合物研究

作者(Author)：黄澎, 吴艳, 马博文, 毛学锋, 刘敏

摘要：采用实沸点蒸馏对新疆淖毛湖煤热解焦油进行了馏分分离,对其中> 320℃重质馏分进行四组分分析可以发现,胶质含量28.84%,沥青质含量35.12%,属于加氢中很难以转化的组分;13C-NMR结果显示,重油中芳香碳相对摩尔占比71.16%,说明重质馏分中芳香族化合物占主体地位。采用悬浮床+固定床联合裂化工艺处理重质馏分,并对产物油进行分析,结果显示,沥青质胶质等几乎完全转化,<180℃石脑油收率66.95%,> 180℃柴油馏分收率17.84%,硫、氮、氧等杂原子得到深度脱除。对<180℃石脑油进行催化重整,环烷烃减少了60.23%,芳香烃增加了65.8%,说明重整过程中主要发生了环烷烃脱氢芳化反应,正构烷烃减少了13.42%,说明同时伴有正构烷烃异构化和环化反应。催化重整产物油中苯、甲苯、二甲苯及乙苯的含量较多,分别为11.97%、23.15%、21.43%、3.48%。煤热解重油直接转化过程中煤基本结构单元的传递性得到了显著的体现。

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ZrO2改性对Ni/SBA-15催化二苯并呋喃加氢脱氧的促进作用研究

作者(Author)：郭良, 刘迪, 杜朕屹, 冯杰, 李文英

摘要：以二苯并呋喃为煤焦油中含氧组分的模型化合物,在280℃、氢气压力6.5 MPa条件下于反应釜中考察了Ni/ZrSBA-15催化剂的加氢脱氧性能,分析了ZrO2改性对Ni/SBA-15催化剂结构特性与反应活性的影响。结果表明,ZrO2的添加会增强活性金属Ni与载体间相互作用,促进Ni颗粒的分散,同时会在催化剂中引入氧空位,氧空位与活性金属Ni的协同作用可以促进含氧中间产物的转化,提高目标产物联环己烷的收率。但过量ZrO2（30%）的添加会降低催化剂的比表面积、孔容,不利于Ni颗粒分散,不利于反应的进行。研究发现,当ZrO2添加量为10%时,二苯并呋喃反应速率最高,为9.21 mmol/（min·g）;当ZrO2添加量为20%时联环己烷生成速率最高,为3.74 mmol/（min·g）;两者均高于未改性的Ni/SBA-15催化剂。

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淖毛湖煤加氢液化过程杂原子迁移转化研究

作者(Author)：林雄超, 殷甲楠, 丁雄文, 王永刚, 徐振刚

摘要：以淖毛湖煤为原料,进行加氢直接液化,考察了加氢温度与转化率和油收率的关系,并解析了加氢条件下煤中硫、氮和氧的迁移转化特性。结果表明,淖毛湖煤具有良好的液化性能,400℃和2 MPa氢初压条件下即可达到69.6%的转化率和55.3%的油产率。结合气相色谱质谱联用（GC-MS）和气相色谱-原子发射光谱（GC-AED）等方法对产物分析发现,以弱键合结构存在的硫、氮和氧等杂原子易发生加氢裂解生成H2S、NH3、H2O等。液化油品中含硫化合物主要以噻吩及噻吩同系物为主;含氮化合物含量极低,主要由含氮杂环化合物构成;含氧化合物在液化油中主要以酚及酚的同系物为主。存在于芳香结构中的杂原子会随着自由基缩合反应,生成更稳定的含杂原子稠环化合物富集在液化残渣中。

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煤热解过程中Na对吡啶氮迁移释放的影响机理

作者(Author)：张蓓, 樊俊杰, 邓加晓, 任志远

摘要：基于密度泛函理论和过渡态原理,在M06-2X/6-311G（d）水平上研究了煤热解过程中碱金属Na对HCN和NH3形成的反应机理和生成路径的影响。选择含吡啶的七元环作为煤模型,以Na在煤表面的吸附结构作为含Na煤模型。结果表明,Na的存在显著增强了吡啶环中N、C原子间键合力,使N原子从苯环中剥离需要更高的活化能,从而抑制了HCN的生成;但Na能提高煤的表面活性,Na存在时NH3生成的速率决定步骤能垒值比无Na时低271.35 kJ/mol,对NH3的形成有明显促进作用。

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