摘要
在超临界水条件下,生物质及固废气化转化为H2或者CH4等气体产物是其高值化利用的重要手段。鉴于高温高压的复杂水热环境以及生物质和固废的复杂组份,超临界水气化制气目前仍存在一些亟需解决的关键科学问题。在超临界水条件下,为了促进原料尽可能的定向转化为目标产物,如H2和CH4等,通常制备各种不同功能的催化剂并加入反应过程以实现目标产物的最大化,如Al2O3, SiO2, TiO2, ZrO2, MgO, Y2O3, CeO2, Si-Al, Zeolite,碳纳米管以及活性炭等不同载体负载不同活性组份(Cr, Ni, Zn, Ru, Rh)的催化剂。因而在水热环境下,尤其在超临界水条件下,催化剂的长期稳定运行十分重要。因而本论文针对目前超临界水环境下常用催化剂载体的稳定性以及活性金属组份失活等现象进行了探讨,以期对于超临界水环境下高稳定性催化剂的选取提供理论指导。在超临界水条件下,催化剂对于含碳原料的裂解、甲烷化以及水煤气变化反应程度的影响决定了系统整体气化效率;但甲烷的生成机制仍不明确,因而本论文重点探讨了甲烷的生成机制以及催化剂对甲烷的作用机制。