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作者
孔祥鹏游新明元培红吴跃焕王瑞虹陈建刚
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单位
太原工业学院化学与化工系中北大学化学与化工学院中铁三局集团有限公司疾病预防控制中心中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室
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摘要
采用共沉淀法合成了掺杂不同助剂的Cu-M/ZnO (Cu:ZnO 物质的量比=5∶4,M=Zr4+、Al3+、Mg2+,助剂含量为4.0%)用于催化草酸二甲酯(Dimethyl oxalate, DMO)选择加氢反应催化剂。结果表明,微量掺杂Al3+、Mg2+助剂嵌入于ZnO 晶相,Zr4+助剂嵌入Cu晶相均能显著促进Cu/ZnO 催化剂中铜分散;其中,Mg2+助剂能够有效增强Cu、ZnO 物相间相互作用,Zr4+助剂能够有效增强Cu、ZrO2物相间相互作用。催化DMO加氢选择加氢反应,Cu/ZnO 催化剂乙二醇(Ethylene glycol,EG)收率仅为75.0%,Cu-Al/ZnO 、Cu-Zr/ZnO 和Cu-Mg/ZnO 催化剂的EG收率分别为90.0%、85.0%、95.0%。相比Cu/ZnO 和Cu-Al/ZnO 催化剂催化DMO选择加氢反应易于失活,Cu-Zr/ZnO 和Cu-Mg/ZnO 催化剂显现出优异稳定性,稳定反应时长超过100 h。催化剂构-效关系表明,Cu/ZnO 和Cu-Mg/ZnO 催化剂表面较高Cu+活性位以及充足Cu0活性位协同效应是其显现优异催化活性的主要因素。此外,Cu-Zr/ZnO 和Cu-Mg/ZnO 中较强的金属/氧化物相互作用能够有效抑制催化剂中铜纳米粒子于强放热反应中发生迁移、烧结,赋予催化剂优异的稳定性。
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关键词
助剂Cu/ZnO催化剂草酸二甲酯加氢乙二醇
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基金项目(Foundation)
山西省高等学校科技创新项目(GrantSTIP2019L0928,2020L0658);山西省1331工程资助~~;
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文章目录
1 实验部分
1.1 催化剂的制备
1.2 催化剂的表征
1.2.1 X射线粉末衍射(XRD)
1.2.2 N2吸附-脱附(N2 physical adsorption)
1.2.3 N2O滴定
1.2.4 H2程序升温还原(H2-TPR)
1.2.5 CO2程序升温脱附(CO2-TPD)
1.2.6 傅里叶红外光谱(FT-IR)
1.2.7 扫描电镜(SEM)
1.2.8 X射线光电子能谱(XPS)
1.3 催化剂性能评价
2 结果与讨论
2.1 催化剂的结构表征
2.2 催化性能评价
3 结论
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引用格式
孔祥鹏,游新明,元培红,吴跃焕,王瑞虹,陈建刚.助剂对于Cu/ZnO催化剂结构特征及催化草酸二甲酯加氢合成乙二醇反应性能的影响[J].燃料化学学报(中英文),2023,51(06):794-803.
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