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第七届全国煤化工青年学者论坛专刊

来源：《燃料化学学报》2021年第4期

第七届全国煤化工青年学者论坛专刊

行业视野: 类别; 85个
关键词; 119位
专家; 19篇
论文; 6206IP
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不同分子筛催化丙烷与CO2耦合制丙烯的性能

作者(Author)：田海锋, 何环环, 廖建康, 查飞, 郭效军, 唐小华

摘要：丙烷脱氢制丙烯为吸热反应,同时伴随氢气的生成,而CO2加氢制低碳烯烃为放热反应,因此,将这两个反应耦合,可打破单一反应在热力学和动力学上的平衡限制,提高丙烯的产率。在此基础上进一步探究了不同晶型分子筛（HZSM-5、SAPO-34和Al-SBA-16）对丙烷与CO2耦合制丙烯反应性能的影响。通过XRD、SEM、NH3-TPD、N2吸附-脱附、TG等手段对不同晶型分子筛的性质进行表征,并在固定床反应器上考察了三种分子筛在丙烷和二氧化碳耦合制丙烯反应中的催化性能。实验结果表明,HZSM-5分子筛弱酸位点含量较高、比表面积大,且展现出优异的催化性能。当丙烷与CO2的体积比为1:4,反应压力为0.1 MPa,反应温度为580℃,催化剂用量为0.2 g,空速为6000 mL/（gcat·h）时,丙烷转化率为10.5%,CO2转化率为3.0%,丙烯选择性为38.4%、产率为4.0%。

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2021年第04期

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N掺杂Mo/HZSM-5催化剂制备及对甲烷无氧芳构化催化性能影响

作者(Author)：韩运达, 张新庄, 吴保强, 张浩, 黄帆, 马晓迅

摘要：采用三聚氰胺作为N源,N掺杂改性HZSM-5沸石分子筛后负载Mo活性金属组分,制备了一种用于甲烷无氧芳构化反应（MDA）的催化剂。采用XPS、N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM和NH3-TPD对催化剂性质和Mo金属组分状态进行了分析表征,并考察了催化剂的甲烷无氧芳构化反应催化性能。结果表明,HZSM-5经过N掺杂改性后,会在分子筛表面生成一层含氮基团,有序调控了分子筛的酸性位点;同时会诱导Mo金属组分在催化剂表面更好的锚定落位。此方法制备的Mo/HZSM-5-CN催化剂能有效提高MDA反应的甲烷转化率和芳烃选择性,减缓了积炭的生成,展现出更优良的催化性能。

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燃料化学学报

2021年第04期

306

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甲醇制芳烃反应过程中纳米ZSM-5分子筛催化剂性能演变与结构性质的关系研究

作者(Author)：李晗, 付廷俊, 张亮亮, 马倩, 崔丽萍, 李忠

摘要：ZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃反应中,存在产品选择性低和催化稳定性差等问题。本研究通过XRD、物理吸附、NH3-TPD、TEM、TG及27Al MAS NMR等手段表征分析反应过程中ZSM-5的结构变化,结合催化性能演变,探讨不同反应阶段影响其结构与性能的关键因素。结果表明,反应初期19 h内高温水热对铝结构的破坏使酸量由0.41 mmol/g明显降至0.17 mmol/g,低碳烯烃选择性显著增加,液烃收率由14.7%快速增至19.3%。稍后的24 h稳定反应阶段中,积炭速率增加,催化剂比表面积由340 m2/g显著降至275 m2/g,酸量继续下降至0.10 mmol/g;液烃收率仍维持在19.5%,说明该反应仅需少量酸即可维持。之后31 h内积炭不断累积,虽然积炭速率明显降低,但催化剂逐渐失活;外表面积炭显著增加,比表面积和酸量继续缓慢减小,液烃收率降至17.3%,芳烃选择性也随之降低。反应末期的7 h里,积炭严重覆盖了ZSM-5酸位并堵塞孔道,液烃收率突降至12.2%,CH4选择性由13.2%骤增至24.2%;积炭对外表面酸的覆盖减少了表面异构化,对二甲苯在二甲苯中选择性由24.4%增至33.1%。考虑到积炭对失活后团聚晶粒的整体包裹,应设法减少晶粒外表面间的接触,以提升分子对反应活性位的可接近性和催化剂的容碳能力。该研究为芳构化催化剂制备时酸性和形貌的控制提供了依据。

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煤气化渣脱除燃煤烟气中汞的性能研究

作者(Author)：高春新, 井云环, 陈慧君, 樊盼盼, 王建成, 常丽萍, 鲍卫仁

摘要：汞作为一种重金属污染物,对环境和人体健康影响很大,如何对其高效脱除已引起了研究者的广泛关注。本研究使用煤气化渣及其分选后样品作为脱汞吸附剂,通过固定床和气流床脱汞实验考察了吸附剂的脱汞性能,利用N2吸附-脱附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电镜（SEM）等表征手段分析了吸附剂的物化特性。固定床脱汞评价结果显示,OS和HCS在60-120℃保持91%以上的脱汞效率;HAS在60℃有最高97%的脱汞效率,HAS的脱汞活性受脱汞温度影响较大。Hg-TPD和XPS表征结果表明,吸附剂中的化学吸附氧参与了汞的氧化,在吸附剂表面生成HgO。气流床脱汞评价结果表明,OS和HCS在碳汞比为40000,脱汞温度为60℃时,脱汞效率分别为56%、57%;当碳汞比为80000,脱汞温度为60℃时,脱汞效率分别为100%、82%。

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棉秆半焦与载镍橄榄石固-固化学链反应动力学研究

作者(Author)：艾热提·阿不都艾尼, 亚力昆江·吐尔逊, 潘岳, 阿布力克木·阿布力孜, 迪丽努尔·塔力甫, 钟梅

摘要：本实验利用微型流化床反应分析仪（MFBRA）研究了棉秆半焦（CSC）与载镍橄榄石（Ni/olivine）的固-固化学链反应特性,利用模型拟合法在等温条件下对29种模型函数进行拟合计算,从中选取了最优的三种模型,计算出棉秆半焦和载氧体的固-固反应动力学。结果表明,CO和CO2是CSC与Ni/olivine反应的主要气体产物,固-固反应过程中,先析出CO后再析出CO2,CSC并不会完全转换成CO2,产气中CO的浓度比CO2大;随着反应温度的升高,产气中CO和CO2的浓度和产率增加。CO、CO2和CSC利用三种不同模型函数计算出来的活化能平均值分别为27.5、46.4和69.8 kJ/mol。利用热重研究了CSC和Ni/olivine非等温反应特性及动力学,结果表明,CSC和Ni/olivine的反应从750℃开始,在890℃时反应速率达到了峰值,非等温反应活化能为72.05 kJ/mol,这与MFBRA等温动力学活化能基本相似,说明生物质化学链气化过程中,半焦和镍基载氧体的固-固反应较容易发生。

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燃料化学学报

2021年第04期

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溶剂溶胀对鄂尔多斯褐煤结构及热解产物分布的影响

作者(Author)：彭志威, 强路遥, 白柏杨, 张穗穗, 孙鸣, 马晓迅, 王飞利

摘要：采用四种有机溶剂对鄂尔多斯褐煤进行溶胀预处理并在粉-粒流化床上进行快速热解,探究溶胀对褐煤结构及热解特性的影响。采用傅里叶变换红外光谱仪、热重分析仪、气相色谱-质谱联用仪、固体核磁、X射线衍射、全自动化学吸附仪等仪器对溶胀煤及热解产物进行表征。结果表明,非极性溶剂对煤结构影响较小。极性溶剂可以降低褐煤含氧官能团的氢键交联,增加小分子的流动性,增加煤的平均孔径。溶胀后的煤热解焦油和气相产率提高,热解水产率降低。与原煤相比,极性溶剂甲醇、丙酮、四氢呋喃处理煤样的热解焦油产率分别提高了18.88%、26.72%、33.58%,焦油的轻质组分中酚类、单环和双环类芳香烃组分含量明显增加。

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燃料化学学报

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煤基前沥青烯的FeS+S催化加氢动力学研究（英文）

作者(Author)：康士刚, 高彬, 水恒福, 王知彩, 雷智平, 任世彪, 颜井冲, 李占库, 潘春秀, 闫洪雷, 王晓玲

摘要：为了优化煤直接液化工艺条件和提高油收率,本研究利用30 m L高压管式反应釜研究了煤直接液化重质产物前沥青烯加氢液化行为,考察了Fe S+S催化剂下反应温度（380、400、420和440℃）、液化时间（0、5、10、20、30和60 min）、5.0 MPa氢初压和四氢萘溶剂条件下前沥青烯液化转化行为,同时考察了前沥青烯的催化加氢液化反应动力学。利用集总动力学法建立了FeS+S催化前沥青烯加氢的动力学模型。研究表明,前沥青烯加氢直接生成沥青烯和焦渣,而沥青烯进一步加氢裂解生成油和气,高温下发生明显的逆向缩合反应,即前沥青烯生成焦渣和沥青烯生成前沥青烯。温度和反应时间的增加有利于提高前沥青烯的转化率和油气收率,440°C下反应60 min时,前沥青烯的转化率为79.45%,油气收率为34.7%。380-440℃温度下,动力学模型能够较好地描述小龙潭液化产物前沥青烯的加氢转化行为,各步转化均符合Arrhenius表观活化能公式,并且活化能变化为50-245 k J/mol。

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高分散铁系催化剂对煤加压低温热解过程中硫元素迁移影响（英文）

作者(Author)：刘敏, 王永刚, 陈贵锋, 史权, HU, Yong-feng, 赵鹏

摘要：选取镜质组含量高的白石湖煤为研究对象,考察了高分散铁催化剂及热解气氛对煤加压低温热解过程中硫元素迁移影响。采用GC-SCD和FT-ICR MS研究了热解焦油中含硫化合物分子组成,采用XANES研究了热解半焦中硫分子结构。结果表明,白石湖煤中的硫化物主要是煤主体结构中侧链的S1类。催化剂中的单质硫助剂在热解过程中部分会进入焦油中形成硫醇或硫醚化合物。高分散铁系催化剂能活化煤中的氢原子,促进焦油中芳香硫化物的氢化饱和及裂解。该催化剂优先捕获硫化氢,增加了焦炭中黄铁矿的含量,抑制了半焦中硫酸盐的生成。在H2气氛和高分散铁系催化剂的作用下,噻吩类化合物明显减少,亚砜类化合物减少。

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2021年第04期

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