含氮挥发性有机物选择性催化氧化材料研究进展

创新点

挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NO_x）是PM_2.5和O₃的重要前体物，严重危害大气环境和人体健康。含氮挥发性有机物（NVOCs）是一类典型的杂原子的VOCs，亟待对其减排与控制。选择性催化氧化技术是一种高效处理NVOCs的技术，这项技术中实现NVOCs和副产物NO_x的协同控制十分重要，其关键点在于开发具有高活性、高选择性和高稳定性催化剂。本论文系统分析了贵金属和过渡金属氧化物催化剂在NVOCs选择性氧化中的研究进展、各类催化剂上NVOCs选择性氧化的反应机理及其影响因素，阐述了各种催化剂的优势和局限性，将助力NVOCs高效控制技术的开发，有利于NVOCs的减排与控制。

通讯作者简介

程杰教授

程杰，中国科学院大学环境材料与污染控制技术研究中心教授，博士生导师。主要研究领域为挥发性有机污染物控制材料与技术，在挥发性有机物VOCs污染控制材料、转化反应机理、减排控制技术等方面进行了比较系统的研究与开发工作，取得了系列创新性研究成果，开发出多种类VOCs控制材料和多项VOCs高效治理工艺技术，部分污染控制材料与控制技术已实现规模化工业应用。多次参与生态环境部挥发性有机物技术政策、重点行业VOCs污染控制技术导则、技术标准和技术规范制订，为我国VOCs减排与控制等管理工作提供了技术支撑。主持国家重点研发计划项目课题、国家自然科学基金面上项目和北京市重大项目课题等20多项。在Chemical Reviews, Advanced Science, ACS Catalysis, Environmental Science & Technology, Journal of Hazardous Materials等期刊发表SCI论文80多篇，申请与授权专利10余项，出版专著2部，制订标准4项，研究成果获多项奖励。

第一作者简介

赵挺博士研究生

赵挺，中国科学院大学环境材料与污染控制技术研究中心博士研究生，从事环境材料开发、挥发性有机物催化消除方面的研究工作，参与了国家重点研发计划、北京市科技计划、国家自然科学基金等课题6项。

含氮挥发性有机物选择性催化氧化材料研究进展

作者

赵挺，安伟奇，田宗浩，牛犇，黎刚刚，程杰^*，郝郑平

单位

中国科学院大学环境材料与污染控制技术研究中心

基金项目

1. 国家重点研发计划资助项目(2023YFC3707502)

2. 国家自然科学基金资助项目(52370123)

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摘要

挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NO_x）作为PM_2.5和O₃的重要前体物，其减排与控制刻不容缓。含氮挥发性有机物(NVOCs)作为典型的杂原子VOCs，对大气环境和人体健康造成严重危害。在NVOCs的氧化过程中，实现NVOCs和副产物NO_x的协同控制至关重要。选择性催化氧化技术是一种高效处理NVOCs的方法，通过该技术能够将废气中的碳氢矿化为CO₂和H₂O，同时将氮选择性地氧化为N₂。在NVOCs选择氧化技术的研究中，开发具有高活性、高选择性和高稳定性的催化剂至关重要。目前，NVOCs选择氧化技术主要使用铂、钯、银等贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂。系统分析了贵金属和过渡金属氧化物催化剂在NVOCs选择性氧化中的研究进展，阐述了各种催化剂的优势和局限性，特别是深入分析了各类催化剂上NVOCs选择性氧化的反应机理及其影响因素，旨在为开发高性能的NVOCs选择性氧化催化剂和研究NVOCs选择性氧化反应过程与机理提供参考，进而推动NVOCs高效控制技术的开发，支撑NVOCs的高效净化与控制。

研究背景

目前我国以细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）为特征的复合型大气污染态势依然严峻。挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NO_x）作为PM_2.5和O₃的重要前体物，其大量排放是我国重点区域高浓度PM_2.5和O₃污染形成的重要根源。含氮挥发性有机物（Nitrogen-containing Volatile Organic Compounds，NVOCs）主要包括腈类、脂肪胺类、醇胺类、酰胺类、芳香胺类、硝基类等污染物，常见于石油化工、涂装、电子、医药、新能源等行业有机废气。典型常见的NVOCs有丙烯腈、乙腈、正丁胺、N,N-二甲基甲酰胺（DMF）和氰化氢（HCN）等。NVOCs是PM_2.5和O₃生成的前体物，且常具有恶臭剧毒，对大气环境和人体健康造成严重危害。

NVOCs的处理遵循源头替代、过程控制和末端治理的原则。然而受限于现有的工业生产状况，末端治理是实现达标排放的关键。目前NVOCs的减排控制技术主要包括吸收技术、吸附技术、燃烧技术、选择氧化技术、生物净化技术等。此外，等离子体技术、光催化技术、电催化技术也有少量报道。在这些技术中，选择氧化技术具有工艺设备成本低、处理效率高等优点，在重点行业的含氮复合有机废气治理方面前景广阔。

本综述系统梳理和总结了贵金属以及过渡金属氧化物催化剂在NVOCs选择氧化中的研究进展，探讨了不同催化剂上NVOCs选择氧化的反应机理，分析了不同种类催化剂的优势与局限。通过对NVOCs选择氧化的深入分析，以期为NVOCs选择氧化高性能催化剂开发和过程与机理的研究提供参考与见解，推动NVOCs选择氧化的研究开发，支撑NVOCs的高效净化与控制。

部分图片

图1 Pt@Cu-ZSM-5@CuO_x催化剂上乙腈选择氧化过程示意图^[18]

图2 Pd修饰的微孔-介孔复合SBA-15催化剂上正丁胺选择氧化反应机理^[19]

图3 选择氧化-选择还原双功能催化剂^[40]

引文格式

赵挺, 安伟奇, 田宗浩, 牛犇, 黎刚刚, 程杰, 郝郑平. 含氮挥发性有机物选择性催化氧化材料研究进展[J/OL]. 能源环境保护: 1-12[2024-07-04]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240618.

ZHAO Ting, AN Weiqi, TIAN Zonghao, NU Ben, LI Ganggang, CHENG Jie, HAO Zhengping. Advances in selective catalytic oxidation materials for nitrogen-containing volatile organic compounds[J/OL]. Energy Environmental Protection: 1-12[2024-07-04]. https://doi.org/10.20078/j.eep.20240618.

　　责任编辑：宫在芹

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