Cu-ZnO-ZrO2催化剂孔结构调控CO2加氢制甲醇性能研究
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燃料化学学报
- 网络首发时间:2024-05-27 11:24:13
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作者
李忠林王禹皓郑燕娥江磊李志强王春良何伦李孔斋
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单位
昆明理工大学化学工程学院昆明理工大学复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室昆明理工大学冶金与能源工程学院
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摘要
采用胶质晶体模板法制备了不同孔径Cu-ZnO-ZrO2(CZZ)催化剂,并对其CO2加氢制甲醇性能进行了研究。结果表明,通过改变催化剂孔径大小可以实现ZnO粒径大小的调控,较小的粒径表现出更卓越的催化性能。其中,在孔径为55 nm的(CZZ-55)样品上,ZnO粒径为14.5 nm,CO2转化率为14.83%,甲醇选择性为78.8%,甲醇产率可达345.8 gMeOH kgcat.-1 h-1。原位漫反射红外傅立叶变换光谱结果表明,在CZZ催化剂上CO2加氢制甲醇遵循甲酸盐路径,ZnO-ZrO2界面是CO2吸附和活化的活性位点,而三维有序大孔结构有助于形成更分散的ZnO-ZrO2活性位,提高了CO2转化率。并且孔径大小对中间体的转化具有一定影响,孔径越小,甲酸盐更容易转化为甲醇。此外,三维有序的大孔结构为产物(水汽和甲醇)快速扩散提供了“高速通道”,有效抑制CO2加氢的副产物水汽对活性位的毒化作用,较大程度提高了催化剂的稳定性,在600小时内无明显失活。
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关键词
2加氢制甲醇"name="keyword">CO2加氢制甲醇孔径调控ZnO粒径甲酸盐稳定性