针对氧化锰八面体分子筛(OMS-2)在催化氧化单质汞过程中抗硫性能差的问题,采用铈(Ce)对OMS-2催化剂进行改性提高其抗硫性。通过热力学分析、固定床实验、氮吸附、XRD、ICP和XPS等表征手段,研究了铈增强OMS-2抗硫能力的原因。结果表明,Ce改性得到的催化剂比表面积大、空隙结构丰富,可以在催化剂表面通过化学吸附吸附更多的Hg0;Ce改性得到的催化剂会造成Mn缺陷生成,提高电子迁移率,使得吸附氧(Oβ)占比高,可提供更多的活性位点;OMS-2催化剂表面氧化的HgO可经不同浓度的SO2还原为Hg0或者HgSO4,但Ce改性得到的催化剂可使该部分还原产物迅速重新氧化成HgO,提高了表观Hg0氧化效率。该研究结果可为开发高性能抗硫汞氧化催化剂提供理论依据。
1 实验部分
1.1 催化剂的制备
1.2 实验装置与方法
1.3 催化剂的表征
1.4 热力学计算方法
2 结果与讨论
2.1 催化剂上的汞氧化能力及抗硫性能
2.2 催化剂的表征分析
2.3 催化剂上汞的转化机理
2.3.1 SO2氧化催化剂表面Hg0
2.3.2 SO2还原催化剂表面HgO
2.4 还原过程反应机理分析
3 结 论
主办单位:煤炭科学研究总院有限公司 中国煤炭学会学术期刊工作委员会