Controlled preparation and catalytic pyrolysis of coal over magnetic Mo/HZSM5@SiO2@Fe3O4 catalyst
ZHANG Junxing,ZHOU Anning,YAN Ning,CHEN Fuxin,HE Xinfu,YANG Zhiyuan,ZHANG Yating
低阶煤炭资源量丰富,催化热解是实现其清洁高效利用的重要途径。目前,低变质煤催化热解技术存在焦油产率低,重质组分高,催化剂回收难等发展瓶颈。为此,设计制备了磁性核壳型载体HZSM-5@SiO2@Fe3O4(简写为HSF)和煤热解磁性Mo/HSF催化剂。研究了SiO2隔热包覆层的层数,热处理温度和时间,以及包覆HZSM-5载体层对HSF磁性的影响。以补连塔煤为研究样品,探讨了磁性Mo/HSF催化剂的煤热解催化活性及磁选回收特性。研究结果表明,在常温条件下,随着SiO2包覆层数不断增加,SiO2@Fe3O4饱和磁化强度和磁选回收率均呈现不同程度的降低,当SiO2包覆层数为2层时,饱和磁化强度和磁选回收率下降程度最小,但提高热处理温度或延长热处理时间,包覆HZSM-5载体层均使其磁选回收率降低。以2层SiO2包覆的SiO2@Fe3O4为磁核制备的5%Mo/HSF磁性催化剂催化性能最好。在5%Mo/HSF作用下,补连塔煤热解的焦油产率达到10.8%,焦油中苯类质量分数增加了2.31%,酚类几乎不变,脂肪烃质量分数增加了8.44%,稠环芳烃质量分数减少9.64%。活性组分Mo的引入不仅可以提高焦油的品质,而且也提高了煤气中甲烷和CO比例,煤气中甲烷体积分数达50%以上。Mo/HSF催化剂初次磁选回收率可达到90.3%。随着该催化剂磁选回收次数增加,催化剂活性和磁选回收率明显下降,主要是因为催化剂表面积炭和磁核被还原,磁性减弱所致。
catalytic pyrolysis;magnetic catalyst;recovery rate by magnetic separation;tar upgrading;low rank coal
1 实验部分
1.1 实验煤样
1.2 HZSM-5@SiO2@Fe3O4制备
1.3 Mo/HSF的制备
1.4 催化剂结构与性能表征
1.5 催化剂反应性评价
1.6 催化剂磁选回收率测定
2 结果与讨论
2.1 磁性载体的结构及其磁性能
2.2 磁性催化剂制备及其催化热解活性
2.3 磁性催化剂对补连塔焦油和气体产物组成的影响
2.4 磁性核壳型5%Mo/HSF催化剂的磁选回收与再利用
3 结论
主办单位:煤炭科学研究总院有限公司 中国煤炭学会学术期刊工作委员会