“煤的热解与转化”专题（《煤炭学报》）

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“煤的热解与转化”专题（《煤炭学报》）

来源：煤炭学报

专题整理于2021年5月，为2018—2021年《煤炭学报》刊登的“煤的热解与转化”主题论文。

行业视野: 煤化工
类别; 90个
关键词; 123位
专家; 21篇
论文; 20505IP
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低阶煤催化解聚半焦的孔结构特点与CO2气化反应性

作者(Author)：梁丽彤, 张乾, 黄伟, 刘建伟, 彭泽宇, 梁虎珍

摘要：低阶煤催化解聚技术旨在通过催化剂的作用，促进煤大分子结构在低温下解聚形成更多的焦油成分。前期研究发现催化剂在使煤热解焦油收率增加、焦油品质轻质化的同时，也使半焦的聚合度降低。本研究旨在探讨催化剂作用下聚合度降低的半焦其相应的孔结构及气化反应性发生的变化。应用N2吸附与TG分析仪考察了铁基催化剂与钼基催化剂对中温催化解聚半焦的孔结构特点与CO2气化反应性的影响。认为催化剂促进了煤中含氧基团的断裂，使半焦中氧含量降低，表面性质发生了变化，从而使内蒙煤在催化剂作用下解聚半焦的吸附等温线由原煤热解半焦的Ⅰ型变为Ⅴ型，新疆煤焦的吸附等温线由原煤热解半焦的Ⅱ型变为加钼后的Ⅳ型和加铁后的Ⅴ型。在催化解聚过程中，催化剂通过对热解半焦碎片的加氢，抑制了半焦的缩聚，使半焦的介孔数量增多，比表面积和孔容增大，其中钼催化剂的增孔作用更为显著，内蒙煤加钼半焦孔容为原煤半焦的2.14倍，新疆煤加钼半焦孔容为原煤半焦的16.5倍。催化剂本身对半焦的气化反应没有明显影响，而是通过干预煤的热解过程使半焦形成更多介孔，增大半焦的比表面积及孔容而使半焦的气化反应性能得到明显提高。半焦等温吸附线的变化及孔容的增加，也为拓展催化解聚半焦的利用途径提供了可能，作为多孔材料，可进一步考察煤解聚催化剂对半焦吸附性能的影响，探讨其在污水处理、气体净化等方面的应用。

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煤炭学报

2020年第10期

787

446
水溶Na对高碱煤热解及氮热变迁的影响

作者(Author)：杨天华, 杨小龙, 魏砾宏, 开兴平, 郭良振, 李润东

摘要：新疆准东煤田煤炭资源丰富，部分新疆煤含有超过0.4%的高碱金属含量而被称为高碱煤。在热利用过程中碱金属Na作为催化剂可改变煤的反应活性，进而影响其热反应过程及氮氧化物的排放。为研究水溶Na对高碱煤热解特性及氮热变迁规律的影响，选取准东煤作为典型新疆高碱煤，并采用盐酸对其进行脱灰预处理，在脱灰煤中添加不同含量的NaCl代表高碱煤中水溶钠，利用热重-差示扫描量热、红外、质谱(TG-DSC-FTIR-MS)联用仪开展热解实验，运用Coats-Redfern 积分法对煤热解反应进行动力学分析。结果表明，少量Na促进低温段(40~295 ℃)的干燥脱气反应，大量Na促进高温段(>800 ℃)二次脱气反应，Na对主热解阶段(中温段)影响较小。动力学分析表明Na含量≤0.6%时，煤热解表观活化能降低，Na对煤热解具有催化作用。通过红外与质谱的综合分析，发现在低加热速率条件下，对煤燃烧过程NOx气态前驱物以HCN为主，其生成量远大于NH3。Na的添加可明显促进煤热解NH3生成，0.7%Na的含量使NH3的析出量增加61%。较少的Na可促进HCN的生成，而当Na含量≥0.6%时，Na对HCN的生成起抑制作用。总体上Na含量超过0.6%时，可减少NOx前驱物的生成。研究认为0.6%的Na含量有利于高碱煤的热解利用:促进高碱煤热解，减少NOx前驱物的生成。

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煤炭学报

2020年第09期

659

399
煤灰和煤焦对气化合成气水煤气变换反应特性的影响

作者(Author)：朱龙雏, 王亦飞, 张志丰, 李季林, 于广锁

摘要：利用管式炉反应器，研究了气化合成气在较短停留时间(1~2 s)内较高温度下水煤气变换反应的特性。考察了煤中灰分以及1 100 ℃热解煤焦对气化合成气变换反应的影响。研究结果表明，在900 ℃以下合成气水煤气变换反应较难发生，CO转化率接近于0，而1 300 ℃时能发生一定程度的逆向变换反应，但不易达到化学平衡状态。在一定条件下煤灰对正逆向水煤气变换反应有一定的促进作用，其只加快反应速率而不影响反应方向。尽管高温下煤灰出现了一定程度的烧结现象，但较高温度下，煤灰对反应的促进作用更加明显。在实验条件下，相比于空白实验，加入煤灰介质后，合成气CO转化率在700，900，1 100 ℃时分别增加了0.9%，0.8%，2.3%;而干燥合成气在700 ℃时仍检测不到反应的发生，在900和1 100 ℃时，CO2转化率分别提高了0.9%和2.4%。煤灰提供的表面积以及其中含有的铁等金属元素的催化作用可能是促进变换反应进行的原因，然而气固接触不佳和较小的表面积使得这种促进作用效果受到限制。原煤热解焦对水煤气变换反应的影响，与煤灰的促进作用相似，不同粒径的煤焦对变换反应的作用效果有着明显的差异。煤焦粒径对变换反应的影响存在较优值:粒径过大时，表面积减小，促进作用下降;而粒径过小时，床层局部阻力较高，易导致气体分布不均，影响气固接触，致使固相介质的促进作用显著下降。实验条件下粒径为0.8~1.5 mm的热解焦促进效果最显著，700 ℃合成气CO转化率比空白实验提高了1.7%。

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煤炭学报

2020年第09期

882

392
哈密煤液化残渣焦气化反应活性

作者(Author)：黄宇宸, 龚岩, 张志清, 卫俊涛, 郭庆华, 于广锁

摘要：液化残渣是煤炭液化过程的重要副产物，将其作为气化原料进行利用有助于提高煤炭综合利用效率。基于高频炉开展不同温度条件下(1 000，1 300 ℃)快速热解实验制取哈密淖毛湖长焰煤焦及其液化残渣焦，采用热重分析仪考察不同气化温度(1 000，1 100，1 200，1 300 ℃)下煤焦和液化残渣焦的气化反应活性，并借助扫描电子显微镜、物理吸附仪和激光拉曼光谱仪对样品的理化特性(孔隙结构与碳结构)进行系统表征以关联解释焦样气化反应活性。结果表明，哈密煤焦及其液化残渣焦的气化反应活性受气化温度、孔隙结构和碳结构的共同影响。相同热解和气化温度下煤焦气化反应活性高于液化残渣焦，主要由于煤焦和液化残渣焦孔隙结构和碳结构的差异:前者孔隙结构较后者更为发达，且碳结构有序度低于后者、无定形碳结构数量高于后者;气化温度从1 000 ℃升至1 300 ℃时，煤焦与液化残渣焦的反应性指数分别从0.43和0.38提高到0.81和0.79，反应指数比值从0.88提高到0.98，表明提高气化温度可以促进气化反应进行，但孔隙结构与碳结构对气化反应活性的影响减弱;气化温度为1 300 ℃时，温度成为影响气化反应活性的主要因素，液化残渣焦的气化反应活性接近煤焦，这表明从气化反应活性角度而言，液化残渣可以作为气流床气化原料加以利用。

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煤炭学报

2020年第05期

727

326
干燥脱水对褐煤理化结构和加氢转化性能的影响

作者(Author)：杜峰, 任志祥, 邓文安, 李传, 王兴兆, 王红美, 符欣怡

摘要：通过低温干燥法脱除一种褐煤中的水分，并采用低场核磁共振、傅里叶变换红外光谱、物理吸附和扫描电镜等方法对脱水过程中褐煤中水分的赋存状态、褐煤的化学组成、表面孔结构及微观形貌等特征进行了表征，结合脱水前后褐煤在煤/油加氢共炼过程中转化率的变化情况，深入了解褐煤中水分对褐煤理化结构和加氢转化性能的影响。研究结果表明，褐煤中水分的脱除分为2个阶段，第1个阶段为准稳态干燥阶段，水分基本脱除，且脱除速度较快;第2个阶段为降速干燥阶段，水分的脱除量较小。该褐煤中的水分存在不冻水、吸附水、颗粒间水和自由水4种赋存状态，其中吸附水与不冻水占绝大比例，在准稳态干燥阶段较易脱除，剩余水分更多地存在于褐煤的微孔中，且自由度不断降低。通过低温干燥，褐煤中水分质量分数降低，C/H原子增加，煤的高位发热量增加程度较大，表明脱水过程对褐煤具有明显的提质效果。脱水后褐煤的固定碳与挥发分质量比、表面官能团种类基本不变，表明脱水过程对褐煤分子结构影响较小。然而，随着脱水程度的提高，褐煤更易破碎，平均孔径逐渐减小，BET比表面积和孔容逐渐增加，均在低温干燥两个阶段的分界处达到极值。此外，水分的脱除可明显提高褐煤在煤/油加氢共炼反应中的转化率和油收率，与未脱水时的褐煤(水分质量分数为15.65%)相比，水分质量分数降低至0.52%时褐煤的转化率提高了12.82%，油收率提高了11.79%，在此过程中，吸附水与不冻水为主要脱除组分，颗粒间水和自由水质量分数以及褐煤分子结构基本不变，说明褐煤中的吸附水与不冻水是影响褐煤加氢转化的重要组分。

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煤炭学报

2020年第02期

983

388
多喷嘴对置式气流床气化炉内热态行为的研究进展

作者(Author)：郭庆华, 卫俊涛, 龚岩, 祝慧雯, 于广锁

摘要：气流床气化具有原料适应性广、碳转化率高、单炉处理量大、环境污染小等显著优势，已成为当今煤气化技术的主流发展方向。气流床气化过程涉及高温、高压下多相流动与复杂化学反应的相互作用，炉内反应机理尤为复杂。开展多喷嘴对置式气流床气化炉内热态行为研究能为揭示气流床气化炉内反应机理、丰富和发展气流床煤气化理论体系以及为工业气化装置优化设计和长周期高效稳定运行提供重要依据。本文综述了气流床气化炉内温度场及撞击火焰结构、高温颗粒群动态特性(原位雾化、颗粒流动及演化行为)、火焰光谱辐射特性、煤灰熔融机理和流动特性、气化过程固体结构演变及其对气化反应机理的影响等多喷嘴对置式气流床气化热态行为关键科学问题的国内外研究进展。研究人员提出并验证了单视角重建气流床气化三维火焰结构及三维温度场的数学方法，揭示了气流床气化炉内热态颗粒形态、空间行为及壁面沉积过程统计学规律，基于火焰自由基分布特征揭示了撞击气化过程强化反应机理，获得了煤灰中不同矿物组分对煤灰熔融机理及流动特性的定性影响规律，系统考察了气化过程固体理化结构演变规律及其对气化反应的作用机制。展望了今后多喷嘴对置式气流床气化热态行为的研究方向。

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煤炭学报

2020年第01期

976

411
转炉高温煤气中煤粉的气化行为

作者(Author)：宋伟明, 周建安, 李数, 杨健

摘要：为了有效提高转炉高温煤气中可燃气体品质，降低CO2含量。文中提出了一种向转炉高温煤气中喷吹煤粉制备高品质气体的方法。本试验方法采用FactSage 61计算各组分之间反应的可能性，利用热重分析仪对煤焦的热解、气化、复合添加剂下的催化气化行为进行理论分析，通过沉降炉实验研究了900~1 200 ℃气体产物的动态析出特性，并计算出可燃气体上升率α,CO2下降率β作为评价指标，最后通过工业试验进一步验证。试验结果表明，煤焦质量损失是由于CO2气化行为造成的，加入添加剂后，气化反应开始温度降低了62 ℃，气化反应结束的温度降低了117 ℃，煤气中H2和CO的含量显著升高，CO2和CH4的含量显著降低。无添加剂条件下，α值由900 ℃时的7.63%增加到1 200 ℃时的17.27%，β值由900 ℃时的4.42%增加到1 200 ℃时的27.52%。含添加剂条件下，α值由900 ℃时的11.51%增加到1 200 ℃的37.64%，β值由900 ℃时的11.48%增加到1 200 ℃时的54.72%。在900~1 200 ℃，α值随温度的升高，逐渐增大，β值随温度的升高，逐渐减小。在1 200 ℃时，含添加剂与未加入添加剂相比α值增加20.37%，β下降27.20％，这是由于添加剂对煤粉的气化起到催化作用。与沉降炉实验结果相比，工业试验得到的α,β值分别增加5.29%，4.96％，工业试验值略大于沉降炉实验值。通过试验结果分析验证了向转炉高温煤气中喷吹煤粉制备高品质气体的方法的可行性。该试验方法的设计应用，可为转炉高温煤气中可燃气体品质优化提供参考。

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煤炭学报

2019年第11期

1042

441
煤种配合比对煤焦水蒸气气化反应特性的影响

作者(Author)：焦海丽, 王美君, 孔娇, 郭江, 常丽萍

摘要：选取长焰煤、气煤及肥煤为原料，通过调配比例得到不同配合煤，采用捣固方法，在终温为1 150 ℃的程序升温马弗炉中制备坩埚焦，利用实验室固定床反应器考察煤焦的水蒸气气化反应性，并对产气量及产品气组成进行测试。结果表明，配合煤焦水蒸气气化反应性及产品气组成与配合煤比例的变化密切相关，配合煤中对焦的水蒸气气化反应性起提高作用的煤种的顺序为:长焰煤>气煤>肥煤。气化过程中煤焦孔隙结构的变化行为是影响煤焦反应性的主要因素，具有较大煤阶差的长焰煤与肥煤比例的相对变化对焦结构的影响最为显著，对焦的反应性的影响也最为明显。配合煤比例变化影响催化性矿物质在焦中的含量，适度增加配合煤中肥煤及气煤的比例有利于催化性矿物质在焦中的滞留，当配合煤中肥煤比例为0.3左右时，该影响作用最为显著，煤种比例变化对配合煤挥发分组成及热解过程孔隙结构发展的影响会改变催化性矿物质在焦中的含量。焦中催化性矿物质可以促进焦气化反应过程中水煤气变换反应的发生，进而可以调变产品气的组成。在利用过剩焦化产能及低质炼焦煤制备气化焦的过程中，研究结果可以为调配配煤方案以有效改善气化焦的反应性并调变产品气的组成提供理论依据。

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煤炭学报

2019年第05期

938

243

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