煤炭的超临界水气化制氢技术前景广阔，然而气化过程中生成的有毒硫化物限制了该技术的进一步发展。因此，开展煤炭超临界水气化过程中的硫迁移机理研究，对煤炭超临界水气化硫元素定向调控方法的建立具有重要意义。无机硫的迁移是煤炭超临界水气化过程硫迁移机理的重要组成部分，以煤炭中无机硫的主要赋存载体—黄铁矿为研究对象，建立了多种工况下黄铁矿超临界水气化的分子动力学模型，总结了H2、H2S等关键产物的变化规律，并使用动画追踪硫的脱出转化过程以获得迁移路径图。结果表明：提高温度在促进氢气生成的同时可以抑制硫化氢气体的产生，且有利于硫元素以自由基团的形式从黄铁矿中脱离；增加超临界水分子数量促进了硫原子脱离黄铁矿且可以提升氢气的产量，但不会促进硫化氢气体的生成。在硫的迁移方面，硫原子的迁移分为热解脱离与水分子协助脱离两种方式，其中热解脱离发生在反应的前期，水分子协助脱离则是硫原子的主要迁移方式，硫的最终存在形态为HOS、H2OS等含硫基团及H2S气体，含硫基团占据了脱出硫原子总量的80％以上。黄铁矿团簇演化的另一关键步骤是氧原子键入团簇，其主要过程为水分子中的氧原子与铁原子成键并由团簇外侧逐渐向内部移动。

0 引 言
1 模型建立与力场验证
1.1 ReaxFF力场
1.2 反应力场验证
1.3 模型建立
2 模拟结果与讨论
2.1 温度对产物的影响
2.2 水分子数对产物的影响
2.3 硫的迁移路径
2.4 黄铁矿团簇的演化
3 结 论