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氧化物与铁基催化剂共混调控费托合成反应性能研究
燃料化学学报
网络首发时间:2025-03-27 09:23:19
16
作者
陈艳
何环环
李玉峰
刘冰
刘
单位
江南大学化学与材料工程学院
摘要
在费托合成反应中,铁基催化剂容易因积碳而失活和影响产物选择性。本文设计了一种简单的物理共混策略,将铁基费托催化剂与SiO2、MgO、ZnO、ZrO2、MnO2、Al2O3及氧化石墨烯(GO)等氧化物进行物理共混,发现氧化物的混合能够不同程度地抑制铁基费托合成反应过程中积碳形成,进而提高催化稳定性。尤其是与SiO2或MgO粉末混合后,CO转化率分别达到96.6%和97.6%,且在20 h内保持稳定。相比之下,与石英砂颗粒混合的催化剂在20 h内发生快速失活,CO转化率由93.0%降低至14.6%,并伴随着CH4选择性的快速上升。结合XRD、穆斯堡尔谱、TGA、XPS及CO-TPD等表征手段对氧化物影响反应稳定性的调控机制进行了深入研究。结果表明,与SiO2粉末混合相比与石英砂颗粒混合的催化剂,活性相χ-Fe5C2含量由97%降低至52.1%,并且抑制了积碳的产生。这是因为粉末混合的SiO2与铁基催化剂有较强的相互作用,能够适当抑制CO吸附与解离,降低铁物种碳化速度,有效避免了CO解离的碳物种在催化剂表面的快速积聚,从而提升催化剂的稳定性。此外,表征结果表明,MgO助剂也具有相似的作用机制。本研究阐述了铁基催化剂与共混氧化物之间相互作用对其在费托合成反应中积碳行为的作用机制,为设计高活性、高稳定性催化剂提供了创新策略与理论支撑。
关键词
费托合成
铁基催化剂
氧化物添加剂
物理共混
稳定性
引用格式
陈艳,何环环,李玉峰,等.氧化物与铁基催化剂共混调控费托合成反应性能研究[J/OL].燃料化学学报(中英文),1-12[2025-03-28].http://kns.cnki.net/kcms/detail/14.1410.TQ.20250325.2358.001.html.
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