水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一,但该技术面临的关键难题是缺乏高催化活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本文采用水热耦合气相磷化法,在泡沫镍(NF)上合成了一种贝壳状Ni3S2/NiMoP2异质结构,得益于其片状层叠的非均相纳米结构、丰富的氧空位和高效的电子传质,在析氢反应(HER)和尿素氧化反应(UOR)中表现出优异的催化活性,产生1000 mA/cm2的大电流密度分别仅需要-0.205和1.423 V vs. RHE的超低电位。双功能Ni3S2/NiMoP2组装的水-尿素系统显著提升了电解活性,仅需要1.580 V的槽压来驱动500 mA/cm2电流密度实现HER和UOR,比全水解系统的电压低159 mV。此外,它在高电流条件下表现出优异的耐久性,可以稳定连续运行长达100小时。