吸附强化CH4/H2O重整制氢技术通过原位移除反应产生的CO2实现一步法制备高浓度H2,但该技术常用复合催化剂中的吸附组分CaO在吸脱附CO2时的体积变化会造成复合催化剂结构的坍塌,同时活性组分Ni也被反应生成的CaCO3包埋,造成催化和吸附性能的下降,严重影响制取H2的浓度。本研究利用阳离子表面活性剂辅助刻蚀的机理采用自模板法制备了CaO-Ca3Al2O6@Ni-SiO2复合催化剂。在吸附强化CH4/H2O重整制氢实验中,该复合催化剂制氢浓度达到99.6%,且10次循环后制氢浓度为97.3%,其高活性高稳定性归因于复合催化剂中的吸附组分CaO-Ca3Al2O6在反应-再生循环过程中体积反复膨胀收缩的过程均在SiO2空腔内进行,不会造成复合催化剂结构的坍塌,同时复合催化剂制备过程中采用SiO2包覆活性组分Ni防止了其在脱碳再生过程中团聚失活,但结构表征发现,复合催化剂的催化组分中仅有一部分是以Ni为核、SiO2为壳的核壳结构,还存在部分Ni直接负载在壳层SiO2上,这是导致10次循环反应中CH4转化率从99.5%降至91.8%的原因。

国家重点研发计划（2019YFC1906804-03）资助~~；

1 实验部分
1.1 实验原料
1.2 复合催化剂的制备
1.2.1 吸附组分Ca O-Ca3Al2O6的制备
1.2.2 复合催化剂的制备
1.3 复合催化剂的表征
1.4 复合催化剂的CO2吸附性能
1.5 吸附强化CH4/H2O重整制氢活性评价
2 结果与讨论
2.1 复合催化剂的制备原理
2.2 复合催化剂的性能评价
2.2.1 CO2吸附性能
2.2.2 制氢性能评价
2.3 复合催化剂结构
2.3.1 组成分析
2.3.2 晶相结构分析
2.3.3 还原性分析
2.3.4 形貌分析
3 结论

许凯,刘璐,荆洁颖,冯杰,李文英.CaO-Ca_3Al_2O_6@Ni-SiO_2复合催化剂制备及制氢性能[J].燃料化学学报,2022,50(12):1619-1628.DOI:10.19906/j.cnki.jfct.2022057.