为加速多组分瓦斯水合化进程,利用可视化水合物实验设备,开展了3种瓦斯混合气在0.5%~3.5%NaCl溶液条件下成核动力学实验,运用直接观测法测定了水合物成核广义诱导时间。结果表明:多组分瓦斯水合物成核诱导时间随瓦斯组分中CH4浓度降低,C3H8浓度升高先减小后增大;添加NaCl可促进瓦斯水合成核,诱导时间随NaCl浓度增大而减小,NaCl浓度为3.5%时,诱导时间最短。基于水合物成核成簇模型和离子电离平衡理论,分析发现:多组分瓦斯中CH4与C3H8浓度的变化,一方面减少水合物生成过程中配位数转变,降低活化能而缩短诱导时间,另一方面生成"篮球-HSII"竞争结构而延缓水合物生成;NaCl电离出的Na+和Cl-分别以[Na(H2O)m]+和[Cl(H2O)n]-形式存在,促使瓦斯水合物前驱体尽快形成,从而促进瓦斯水合物成核。

国家自然科学基金资助项目(51334005；51174264；51274267)；