• 论文
主办单位:煤炭科学研究总院有限公司、中国煤炭学会学术期刊工作委员会
Co基分子筛催化剂氨分解性能及反应机制的研究
  • 57
  • 作者

    李超凡杜学森苏小军陈金飞陈艳容

  • 单位

    重庆大学能源与动力工程学院重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室

  • 摘要
    氨分解制氢面临NH3转化率低的问题,需要提高氨分解催化剂的活性。分子筛具有较大的比表面积和丰富的孔隙结构,可以作为氨分解催化剂的良好载体,从而提高氨分解的活性。然而,目前对于分子筛载体性质对氨分解的影响规律尚不明确。探究了不同分子筛载体(ZSM-5、SBA-15、MCM-41)Co基催化剂对氨分解制氢反应的影响,结果表明,Co/SBA-15具有最佳的氨分解活性。结合催化活性和表征结果,发现氨分解催化剂的载体应具备以下特点:较大的比表面积、丰富的孔道结构,并且具有适当尺寸(5~10 nm)的孔径、较小的催化剂颗粒粒径、较少的酸性位点数量以及较弱的酸性强度。氨分解反应的活性位点为金属态,在反应之前对催化剂进行H2还原处理可以有效提高氨分解活性。与其他两种分子筛催化剂相比,Co/SBA-15催化剂具有较低的表观活化能。此外,Co/SBA-15催化剂还表现出优异的催化稳定性和可重现性。最后,通过对Co/SBA-15催化剂进行in-situDRIFT实验,发现其表面富集了-NH和-NH2的中间产物,表明氨分解反应的限速步骤可能为吸附态N原子的重组脱附。阐明了催化剂载体的理化性质对氨分解制氢反应性能的影响规律,为选择合适的氨分解催化剂载体提供了一定的理论指导。
  • 关键词

    Co基催化剂氨分解制氢分子筛载体SBA-15

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