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煤直接液化溶剂典型稠环芳烃的加氢反应动力学
洁净煤技术
网络首发时间:2024-06-17 11:24:47
91
作者
马晨阳
党涛群
王兴宝
单位
太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室
太原理工大学化学工程与技术学院
摘要
稠环芳烃是煤直接液化溶剂的重要组分,研究其加氢的反应行为对提高煤直接液化溶剂的供氢性能具有重要意义。本文研究了不同反应条件下,煤液化溶剂组分中的萘和菲在NiMo/γ-Al2O3催化剂作用下的加氢反应产物分布。基于Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson竞争吸附理论,采用Arrhenius和van?t Hoff再参数化的形式进行回归分析,建立了萘和菲单组份加氢与共加氢两种不同反应体系的动力学模型。模型中所求参数包含指前因子、反应活化能以及描述反应物在催化剂吸附行为的吸附熵与吸附焓,参数具有统计学与热力学一致性,能够较好地描述萘和菲共存体系下加氢反应的行为。通过对实验结果与模型参数对比分析,发现催化剂对反应物的吸附熵值与吸附焓值与反应物结构中包含的芳环数目呈正相关,化合物结构中芳环越多其在催化剂上的吸附能力就越强。萘和菲加氢时遵循逐环加氢原则,其中菲加氢时端环加氢反应性大于中间环,反应过程中菲易生成四氢菲,进而生成不对称八氢菲。在萘和菲混合共加氢过程中,反应物在催化剂活性位点上的竞争吸附会改变其在催化剂上的吸附熵,从而影响加氢反应的速率,导致部分加氢产物的产率增加。
关键词
萘
菲
加氢
动力学
竞争吸附
文章目录
0引言
1实验部分
1.1催化加氢实验
1.2热力学计算依据
1.3萘和菲加氢动力学模型及参数的求解
2结果与讨论
2.1不同反应条件下萘和菲加氢产物的分布及反应网络的推测
2.2萘和菲热力学计算
2.3萘和菲加氢动力学模型
2.4萘和菲共加氢反应行为研究
3结论
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