-
作者
董美蓉 郑佳彬 林泽填 刘洪传
-
单位
华南理工大学电力学院广东省能源高效低污染转化工程技术研究中心
-
摘要
近年来,随着全球气候变化和能源危机的不断加剧,二氧化碳资源化利用已成为当前研究的热点。利用由太阳能、风能等可再生能源制备的绿氢与CO2耦合,在催化剂的作用下,可实现制备燃料/化学品,是解决氢能生产与CO2资源化利用的重要途径之一。其中甲烷(CH4)、甲醇(CH3OH)和一氧化碳(CO)等重要C1分子,是重要的含碳燃料产品和化工原料,在提供能源和化学物质方面起着重要作用。金属有机框架(MOFs)衍生物金属催化剂是通过对MOFs材料进行高温处理等方式,制备出具有金属和金属氧化物纳米颗粒的复合催化剂。这类催化剂具有多活性位点及接触面积、可调节孔结构、优异的表面酸碱性能以及高效的金属-载体相互作用等优点,在CO2加氢热催化合成C1分子方面展现出巨大的应用潜力。论文首先对MOFs衍生物金属催化剂的制备方法进行综述,重点介绍直接热解法、牺牲模板法和溶剂热法所制备MOFs衍生物金属催化剂的特点,其中,直接热解法能快速、简便地从MOFs前驱体制备金属及金属氧化物催化剂,使用于大规模生产和对制备成本较低的应用场景;牺牲模板法是通过降解模板材料制备具有特定形状、尺寸及多孔结构的催化剂,更适用于对材料结构需要精细调控的应用领域;溶剂热法是在密闭反应容器中利用金属离子与有机配体形成高度有序的网格结构,并通过后处理制备MOFs衍生物,制备条件较为温和,更适用于药物释放、分子分离和精细化学品合成。然后详细介绍了基于MOFs衍生物金属催化剂在CO2加氢合成CH4、CH3OH和CO等C1分子方面的研究进展,说明MOFs衍生物金属催化剂在控制金属纳米粒子的尺寸和分散性、增强金属-氧化物界面活性位点和防聚集复合结构的优点,对于提升CO2加氢催化性能和增强催化剂热稳定性的应用潜力。目前基于MOFs衍生物金属催化剂的CO2加氢生成CH4、CH3OH和CO的反应路径研究涉及较少,但MOFs衍生物金属催化剂本质上是金属和金属氧化物纳米颗粒的复合材料,因此主要探讨了基于金属/氧化物界面上生成CH4、CH3OH和CO的反应路径。最后展望了MOFs衍生物金属催化剂的开发及其在CO2加氢转化领域应用的未来研究方向。未来的研究方向可以从以下方面展开:一方面,开发新型的MOFs衍生物,以提高其CO2加氢反应过程的热催化性和化学稳定性;另一方面,精确调控MOFs衍生物金属催化剂活性位点,优化MOFs衍生物金属催化剂尺寸和分散性,以提高CO2加氢生成C1分子的选择性;此外,利用原位表征技术,实时监测并揭示MOFs衍生物金属催化剂在CO2加氢过程中所经历的动态变化机理,为深入理解其催化机制提供新的依据。
-
关键词
MOFs衍生物金属催化剂CO2加氢C1分子热催化催化机理
-
文章目录
0 引 言
1 MOFs衍生物金属催化剂的制备
1.1 直接热解法制备MOFs衍生物金属催化剂
1.2 牺牲模板法制备MOFs衍生物金属催化剂
1.3 溶剂热法制备MOFs衍生物金属催化剂
2加氢热催化合成C1分子的应用'>2 MOFs衍生物金属催化剂在CO2加氢热催化合成C1分子的应用
2甲烷化'>2.1 CO2甲烷化
2加氢制甲醇'>2.2 CO2加氢制甲醇
2.3 逆水煤气变换生成CO反应
2加氢热催化合成C1分子的反应机理'>3 CO2加氢热催化合成C1分子的反应机理
2甲烷化机理'>3.1 CO2甲烷化机理
2加氢制甲醇反应机理'>3.2 CO2加氢制甲醇反应机理
3.3 RWGS反应机理
4 结论与展望
-
引用格式
董美蓉,郑佳彬,林泽填,等.MOFs衍生物金属催化剂的制备及其在CO2加氢热催化合成C1分子的研究进展[J/OL].洁净煤技术,1-15[2024-12-30].http://kns.cnki.net/kcms/detail/11.3676.TD.20241227.1436.004.html.