摘要
CeO2半导体催化剂广泛应用于太阳能驱动的光热甲烷干重整反应(Dry reforming of methane,DRM),然而其光利用效率偏低。为了解决该问题,本文构筑了石墨-CeO2界面以进一步提高光燃料利用效率。研究发现,与碳纳米管改性的CeO2(CeO2-CNT)相比,石墨改性的CeO2 (CeO2-GRA)形成石墨-CeO2界面,具有较高的还原能力,从而促使CeO2形成丰富的氧空位。Ni/CeO2-GRA催化剂由于具有丰富氧空位的石墨-CeO2界面,显著增强了可见光吸收,并促进了光生电子-空穴对的生成和分离。不仅如此,石墨的强吸热能力使得Ni/CeO2-GRA催化剂的光热转换能力得到了进一步提高,催化剂表面的聚光温度由592.1℃提升至691.3℃。聚光太阳能诱导的光生电子-空穴对与局部热能之间的协同效应显著提升了DRM反应活性和光燃料效率。与未改性的Ni/CeO2催化剂相比,Ni/CeO2-GRA的CO产率由7192.4提高至9985.6 mmol/(g·h),光燃料效率也从13.8%提升至21.8%。本工作表明通过构筑石墨-半导体界面可显著提高光利用效率,为光热催化剂的设计提供了指导。