用含SO42-和S2O82-离子溶液对未定型MxOy(M=Al,Zn,Fe)金属氧化物和γ-Al2O3浸渍法处理后经过热处理制备了多种SO42-/MxOy,S2O82-/MxOy固体酸,并以其为载体采用固体离子交换法制备了CuⅠ/SO42-/MxOy和CuⅠ/S2O82-/MxOy催化剂。该系列催化剂在CH3OH液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中表现出良好的催化活性。其中,CuI/S2O82-/γ-Al2O3催化剂的甲醇转化率高达17.46%,DMC选择性和时空产率也分别达到98.65%和3.02 g.g-1.h-1,明显高于传统的CuCl催化剂。py-FTIR和XRD表征分析证明,SO42-/γ-Al2O3和S2O82-/γ-Al2O3固体酸上具有Bronsted酸位,通过固体离子交换实现了载体对活性金属组分的负载和锚定,同时保持了载体原有的结构。XPS表征表明,催化剂内的Cu主要以CuⅠ形式存在,为催化剂的活性中心。

国家自然科学基金资助项目(20576085)；国家重点基础研究发展计划项目(2005CB221204)；