运用量子化学密度泛函理论(DFT)研究了褐煤表面含氧官能团对水分子的吸附机理,结果表明,氢键作用为主要作用力,水分子在羧基上吸附时形成两个氢键,最短氢键长度为0.173 3nm.在酚羟基和醇羟基上吸附时,含氧官能团作为氢键供体,水分子作为氢键受体是最优吸附构型,氢键长度分别为0.187 6nm和0.192 7nm.在羰基和醚键上吸附时形成的氢键长度分别为0.196 1nm和0.206 0nm.由Mulliken电荷布局可知,吸附后含氧官能团中氧原子得电子,O—H,CO和C—O键的强度被削弱,从而键长被拉长.吸附能计算结果符合吸附平衡距离变化规律,含氧官能团对水分子的吸附强弱顺序为:羧基>酚羟基>醇羟基>羰基>醚键.水分子在酚羟基上的吸附符合Lennard-Jones理论,水分子离酚羟基约0.188 5nm处的吸附能最低,此为稳定吸附平衡态,吸附能为-45.63kJ/mol.

国家自然科学基金资助项目(21376161)；