为实现黏土矿物颗粒界面疏水调控进而提高难沉降煤泥水处理效果,研究了水分子在铵伊利石表面的吸附机理.采用密度泛函理论方法对水分子在铵伊利石有晶格取代的（001）面和不存在晶格取代的（001）面上的吸附进行模拟计算.结果表明:水分子在（001）面吸附的最强活性点位于晶格取代原子Al成键的氧原子处,吸附最稳定的水分子垂直于有NH4+的硅氧环,并与NH4+和活性原子形成共2个氢键作用,吸附能为-0.67eV,且水分子有将NH4+拉离（001）面的趋势;水分子在（001）面的最稳定吸附主要是位于硅氧环空穴上方,水分子与表面氧原子形成3个氢键,吸附能为-0.41eV.2种最稳定吸附均存在微弱的静电吸附.选择合适的阳离子型疏水药剂与NH+4发生交换吸附,覆盖（001）面活性点,破坏水分子的稳定吸附,理论上可实现铵伊利石等黏土类矿物颗粒界面的疏水调控.