分别采用溶剂热法和离子交换法制备了K-Fe3O4与Ni-AlMCM-41介孔材料,串联后用于催化CO2加氢制高碳烃,采用XRD、 SEM、 TEM、 NH3-TPD、烯烃-TPD、 ICP-OES、 XRF和XPS等手段对催化剂进行了表征,研究了钾含量和Si/Al比对Fe3O4/Ni-AlMCM-41串联催化CO2加氢性能影响。结果表明,Fe3O4为400-800 nm的球形颗粒,Ni-AlMCM-41是以弱酸为主的介孔材料;CO2首先在K-Fe3O4上生成富含低碳烯烃的混合气,然后在Ni-AlMCM-41酸性位点发生聚合、加氢等反应转化为高碳烃。适当的钾含量,可以提高一段反应CO2转化率及低碳烯烃选择性。当0.5%K-Fe3O4与NiAlMCM-41(Si/Al=50)相串联时,两段反应器温度分别为320和250°C,在2 MPa、空速为1000 h-1和H2/CO2物质的量比为3的条件下,CO2转化率达32.9%,CH4选择性为10.9%,高碳烃选择性为49.8%,远高于单一0.5%K-Fe3O4催化剂上的12.2%。
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