粉煤灰是燃煤发电过程产生的固体废弃物，其大量堆积不仅会侵占土地资源，而且会造成严重的环境污染，甚至危及人体健康。但粉煤灰中富含氧化硅和氧化铝等资源，尤其在内蒙西部和山西北部产生的高铝粉煤灰中氧化铝和氧化硅含量达80％～85％，极具资源化利用的前景。莫来石材料因其优异的理化性质被广泛应用于冶金、催化、水处理和航空等领域，利用天然铝硅酸盐矿物或高纯试剂制备莫来石不仅会消耗大量矿产资源，而且存在生产成本高的问题，而以粉煤灰为原料制备莫来石系列材料可有效减少天然矿物的消耗、降低生产成本和缓解环境污染。因此，利用粉煤灰制备莫来石系列材料成为了粉煤灰高值与资源化利用的重要途径之一。在总结和概括莫来石的组成、性质、合成方法与应用的基础上，从成分、矿相调控制备粉煤灰基莫来石及其性能与应用出发，综述了综合利用粉煤灰制备莫来石系列材料的研究进展，系统总结了当前粉煤灰制备莫来石系列材料的类型及其技术方法，分析了粉煤灰铝硅比调控、杂质控制以及莫来石生成机理机制，阐述了不同粉煤灰基莫来石材料的性能及其性能影响因素，以期实现粉煤灰基莫来石系列材料结构和性能的调控、推动粉煤灰高值与资源化利用。