摘要
为了获得较多高活性II型MoS2活性相,采用四硫代钼酸铵原位热分解法制备了MoS2基催化剂,对比分析了Ni源引入方式和热分解气氛对MoS2活性相微观结构、表面元素化学状态和加氢脱氮脱硫性能等的影响。结果表明,同时引入Mo源和Ni源原位沉淀生成无定形NiMoS4后,再热分解有利于Ni取代MoS2片晶边缘的Mo原子,被修饰后的MoS2片晶保持较高的分散度、适宜的长度(3-5 nm)和堆叠层数(2-4层),从而在边缘暴露较多具有加氢和氢解活性的rim和corner活性位点。热分解气氛H2比N2更有利于Ni在热分解过程中取代MoS2边缘的Mo原子,形成更多II型NiMo-S活性结构,有利于喹啉和二苯并噻吩的吸附活化和加氢反应。当加氢反应温度340℃、氢压3 MPa、重时空速23.4 h-1、氢油比为600和使用0.1 g NMS-H2催化剂时,喹啉加氢脱氮转化率达23.8%,二苯并噻吩加氢脱硫转化率达93.3%。