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作者
李东娜邱明月张奇日易群范海明李向远李剑川史利娟张鼎
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单位
武汉工程大学化工与制药学院太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室中国石油大学(华东)山东省油田化学重点实验室天脊煤化工集团股份有限公司
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摘要
采用原位组装法将羧基离子液体1-丙酸-3-甲基咪唑氯(CFIL)一步固载到一种金属有机框架(MOF)材料NH2-MIL-101上,制备了具有多重活性位点的非均相催化剂NH2-FMOF-CFIL,对其在CO2和环氧氯丙烷的(ECH)环加成反应中的催化性能进行了研究。傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和元素分析结果证实离子液体CFIL引入到MOF材料中,粉末X射线衍射(PXRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N2吸脱附结果表明离子液体的引入不会破坏NH2-MIL-101的MOF晶体结构或堵塞孔道,但能诱导产生介孔。催化反应表征结果显示,离子液体CFIL结构中咪唑N作为Lewis碱性位点活化CO2,Cl-作为亲核试剂促进环氧氯丙烷开环,并与MOF材料NH2-MIL-101上的Cr3+和氨基产生协同作用,诱导在温和条件(0.1 MPa CO2、25–70℃、无溶剂和助剂)下,高效催化转化CO2生成氯丙烯碳酸酯,反应24 h氯丙烯碳酸酯收率可达99%,且循环使用5次后,催化剂晶体结构和高活性仍能保持稳定。
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关键词
离子液体非均相催化剂二氧化碳氯丙烯碳酸酯温和条件
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基金项目(Foundation)
国家自然科学基金(U1810125,51776133,U1710110);榆林学院中国科学院洁净能源创新研究院联合基金(YLU-DNLFund2021021);山西省自然科学基金面上基金(201901D111082);山东省油田化学重点实验室开放基金;中央高校基本科研业务费专项资金(19CX05006A)资助~~;
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引用格式
李东娜,邱明月,张奇日,易群,范海明,李向远,李剑川,史利娟,张鼎.一步法构筑离子液体功能化MOF材料用于常压催化CO_2环加成反应[J].燃料化学学报,2022,50(07):824-831.