在合成气直接合成乙醇过程中,Rh基催化剂对乙醇等C2含氧化合物具有良好的选择性而持续成为研究热点。本工作利用UiO-66作为载体,将金属Ce4+引入UiO-66-Zr的[Zr6O4(OH)4]金属节点替换部分金属Zr4+形成[Zr6-xCexO4(OH)4]金属节点,从而较为精确地对合成气制备乙醇活性位点问题进行研究。XRD、TG、Raman、BET、H2-TPR、XPS和in-situ DRIFTS等表征结果显示,随着UiO-66[Zr6O4(OH)4]节点上金属Ce4+的引入,催化剂上形成了-(Zr-O)-Rh-(O-Ce-位点,而在Rh/UiO-66-Zr催化剂上形成的-(Zr-O)-Rh-(O-Zr)-位点,结合催化反应评价结果发现,乙醇活性位点数量显著提升。由于Rh物种与-(O-Zr)-物种的相互作用较强,Rh与-(O-Ce)-位点的相互作用较弱,这种相互作用的势差有利于电子的高效率传输。另一方面,-(Zr-O)-Rh-(O-Ce)-可以稳定合成气制备乙醇的关键中间体,从而促进乙醇的形成。

国家自然科学基金（22172032）资助~~；

续开壮,吕倩,曹逢海,李艳茹,吴立志,谭理.Ce改性的Rh-UiO-66-Zr催化剂对合成气制乙醇的影响[J].燃料化学学报,2022,50(12):1591-1600.DOI:10.19906/j.cnki.jfct.2022078.