本研究使用原位X射线衍射(in-situ XRD)技术,对Na/Fe2O3样品的还原及活化过程进行了原位表征,探究了Na含量、预处理气氛对Fe基催化剂物相的影响,并研究了铁氧化合物与铁碳化合物在CO2加氢过程中的协同作用。结合H2-TPR、CO+H2-TPSR-MS手段对催化剂样品进行了物化性质表征。结果表明,还原气氛为H2时,Na助剂修饰会抑制Fe2O3催化剂还原;然而还原气氛为合成气(CO/H2=1:2)时,适量Na助剂会降低还原和活化温度,提高碳化铁含量。采用H2和合成气分别对Fe基催化剂进行还原处理,低碳烯烃选择性由0.3%提高至20.2%,CO2转化率由7.3%提升至25.8%;与纯Fe2O3相比,Na修饰后催化剂Fe5C2含量从8.5%提高到38.4%,C5+选择性由7.8%提升至37.0%,CH4选择性从43.2%降至14.9%。催化剂通过调节还原气氛和Na助剂修饰量有效调控Fe3O4和Fe5C2物相比例,提升Fe基催化剂CO2加氢活性和产物选择性。

国家自然科学基金(21965029)；宁夏自然科学基金(2022AAC03040)；第四批宁夏青年科技人才托举工程(TJGC2019022)；中国科学院“西部之光”(XAB2019AW02)；宁夏大学研究生创新项目(GIP2021013)资助~~；

梁洁,王欣宇,高新华,田菊梅,段斌,张伟,江永军,Prasert Reubroycharoen,张建利,赵天生.Fe基催化剂物相演变及CO_2加氢反应性能影响[J].燃料化学学报,2022,50(12):1573-1580.