国家重点研发计划“低阶煤直接转化制高品质液体燃料和化学品”专刊

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国家重点研发计划“低阶煤直接转化制高品质液体燃料和化学品”专刊

来源：《燃料化学学报》2021年第5期

行业视野: 类别; 67个
关键词; 79位
专家; 17篇
论文; 4028IP
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典型低阶煤热解过程中镉元素的释放规律

作者(Author)：周玲妹, 王晓兵, 马晨, 刘爽, 马茂林, 刘姣姣

摘要：将新疆淖毛湖煤（NMH）和内蒙高硫煤（GL）逐级化学提取,考察镉（Cd）在原煤中的赋存形态分布;分别在400-800℃、卧式/立式管式炉对原煤热解,考察赋存形态、热解终温、升温速率和停留时间对Cd释放规律的影响;利用FactSage软件模拟在理想条件下Cd的迁移和转化。结果表明,NMH和GL中Cd的赋存形态分布分别为有机质结合态（46%与37%）、碳酸盐结合态（32%与24%）、二硫化物结合态（12%与1%）、铝硅酸盐结合态（10%与38%）。Cd的赋存形态分布严重影响其挥发行为,有机质结合态易在低温区挥发,而碳酸盐、铝硅酸盐和硫化物结合态需在中高温区挥发;降低热解速率与延长停留时间有助于Cd的释放。FactSage模拟表明,NMH和GL中Cd的气态产物主要有Cd、CdO、Cd（OH）x和CdS,Cd在两种煤中挥发行为的差异主要是由热解温度、赋存形态分布以及煤阶决定,模拟与实验结果吻合较好。

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不同硅铝比HZSM-5分子筛对煤热解挥发物催化提质的影响

作者(Author)：王德亮, 陈兆辉, 余剑, 高士秋

摘要：采用不同硅铝比的HZSM-5作为煤热解挥发物提质催化剂,研究了催化剂酸性特征对挥发物提质后的焦油品质、催化剂积炭的影响。结果表明,随着硅铝比的增加,HZSM-5的强酸和弱酸量均降低;硅铝比从23增大到310时,催化剂积炭量从120.1 mg/g-catalyst降到23.9 mg/g-catalyst。并且,HZSM-5中强酸与弱酸位点的比值越高,焦油中轻质组分的含量越高。随硅铝比的降低,HZSM-5酸性增强,所得焦油中芳烃组分含量逐渐提高,这表明,HZSM-5在催化煤热解过程中促进了挥发物的氢转移、环化、芳构化反应,从而生成了更多的芳烃组分。

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2021年第05期

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焦粉对低阶煤热解焦油气反应行为的影响研究

作者(Author)：李挺, 杜天宙, 申岩峰, 闫伦靖, 孔娇, 王美君, 王建成, 常丽萍, 鲍卫仁

摘要：热解焦油气在输送管路或除尘设备中会发生一定程度的反应,进而影响热解产物的分布和组成,而其中夹带的焦粉粉尘会对焦油气反应产生影响。本研究利用两段流化床热解反应器,考察了不同反应温度下（400-500℃）,焦粉对淖毛湖长焰煤热解焦油气反应的影响。结果表明,添加焦粉后,焦油气不仅发生热裂解和热缩聚反应,还会被焦粉作用发生催化裂解反应,焦油产率和沥青含量减小,热解气和积炭产率增加;随着反应温度的升高,焦油气热裂解和热缩聚反应加剧,反应后焦油气较为稳定,不易被焦粉催化,因此,焦粉对焦油产率、沥青含量及热解气产率的影响随温度升高逐渐减弱;而反应温度升高,焦油气催化裂解生成的自由基更容易发生缩聚反应,焦粉对积炭产率的影响变强。此外,焦粉的催化裂解作用使不同反应温度下焦油中杂环化合物含量下降;同时焦粉促进了热解水与焦油气反应,导致不同反应温度下焦油中脂肪烃、芳香烃含量下降,酚类和含氧化合物含量上升。

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煤热解挥发分在活性炭上的积炭行为及其过程分析

作者(Author)：靳鑫, 王倩, 李晓荣, 李挺, 王美君, 孔娇, 闫伦靖, 常丽萍, 王建成, 鲍卫仁

摘要：中低温热解煤焦油存在重质组分含量高、焦油品质差等问题,通过引入催化剂原位调控热解挥发分的反应,可有效改善焦油品质,但催化剂易积炭失活,影响其持续使用时间。利用下行床连续热解反应器,研究了挥发分在活性炭催化剂上的积炭行为,通过改变进煤时间（30、60和100 min）,考察了挥发分的反应及其在活性炭上形成积炭的过程机制。结果表明,挥发分反应在活性炭上形成了大量积炭,随着进料时间的延长,活性炭上积炭的绝对量增加,但积炭形成的速率降低,因此,对于干基煤积炭的产率减小。随着活性炭上积炭量增加,活性炭的比表面积显著减小,催化裂解活性降低,焦油产率以及其中的沥青产率均有增大。焦油的组成分析表明,随着进料时间的延长,含氧化合物的相对含量增加,C-O弱键的断裂被抑制,这也使得积炭形成速率有所降低。

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2021年第05期

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四氢萘对淖毛湖煤热解挥发物反应行为的影响

作者(Author)：李晓荣, 靳鑫, 王美君, 闫伦靖, 申岩峰, 孔娇, 王建成, 常丽萍, 鲍卫仁

摘要：煤在中低温热解过程中挥发物反应会显著影响焦油组成和析炭行为,这与挥发物反应活性及体系富氢组分含量有关。本文采用两段式固定床反应器,通过引入四氢萘（THN）,进行淖毛湖煤热解挥发物在不同温度下的反应行为,及其对产物分布和析炭产率影响的对比研究,借助全二维气质联用仪对焦油组成进行分析。结果表明,400°C时因挥发物与THN间的反应较弱且焦油冷凝导致析炭量较高;随着温度升高,挥发物和THN间的反应加剧,导致液体产物产量下降、气体产量增大。根据挥发物和THN反应产物分布的计算值和实验值发现,引入THN后液体产物产量增大,且2-5环芳烃和析炭量减少。表明挥发物与THN之间存在相互作用,促进了THN的α-H转移,为反应体系提供了更多H·。同时,有助于酚类化合物和其他含氧类物的形成,特别是多元酚。煤热解挥发物的反应活性与含氧类自由基有关,此类自由基对H·的键合力较强。

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利用原位热解光电离飞行时间质谱研究Fe2O3对两种脱矿煤热解规律的影响

作者(Author)：张学慧, 朱家龙, 班延鹏, 刘方刚, 靳立军, 胡浩权

摘要：利用原位热解真空紫外单光子电离飞行时间质谱系统研究了Fe2O3对脱矿红沙泉和大柳塔煤热解产物分布的影响。实验所用样品是经酸洗脱矿物质后的煤与Fe2O3以10∶1、5∶1和2∶1的质量比机械混合得到。在该热解检测系统中,由于原位捕捉、软电离和高真空环境的特点可以检测到热解初始挥发产物,主要包括烯烃、芳烃、单酚、双酚及少量含硫和含氮物质。结果表明,Fe2O3对两种脱矿煤的热解产物分布具有相似的影响规律,但对脱矿大柳塔煤的影响较为明显。随着Fe2O3添加量的增加,产物中烯烃、芳烃等轻质组分含量增加,双酚类的含量明显降低,重质产物的含量也有所降低,但产物的逸出峰值温度提高。Fe2O3在使重组分向轻质组分转变的同时,自身被还原成FeO并进一步还原成Fe。煤热解过程中形成产物的脂碳（或芳烃取代碳）愈多,其产生的峰值温度愈低。

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2021年第05期

218

69
低温热转化过程中煤中典型壳质组的荧光和Micro-FTIR特征

作者(Author)：王越, 丁华, 武琳琳, 张宇宏, 白向飞, 曲思建

摘要：煤中壳质组的种类及含量对热解焦油、煤气产率有重要的影响。综合利用显微镜热台、荧光显微分析和显微傅里叶红外光谱（Micro-FTIR）研究煤中典型壳质组的低温热转化（≤450℃）特性。结果表明,随着温度升高,煤中壳质组分的相对荧光强度降低,最大荧光波长增大;树脂体和木栓质体的荧光特性在240℃开始变化,280-320℃变化显著;孢粉体、角质体和沥青质体A的荧光特性在280℃开始变化,320-360℃变化显著;藻类体的荧光特性从280℃开始变化,并持续到400℃;沥青质体B的荧光变化出现在320-360℃。藻类体的脂肪化合物的吸收峰最强,其次为沥青质体、树脂体、角质体和孢粉体;随着温度升高,壳质组的脂肪族和含氧基团逐渐减少,芳香烃含量相对增加。煤中壳质组分芳构化程度低,在低温热转化过程中基本保持不变;壳质组的富氢程度及脂肪化合物变化特征与荧光特性的变化基本一致。

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316

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双电离源飞行时间质谱用于峰峰煤原位热解挥发分的表征

作者(Author)：刘方刚, 靳立军, 杨静, 唐紫超, 胡浩权

摘要：利用自行搭建的原位热解-双电离源-飞行时间质谱（Py-EI/PI-TOFMS）对河北峰峰（FF）煤的热解行为,特别是含杂原子化合物的逸出特性进行研究。通过半定量分析获得产物的相对含量,通过对选定产物信号进行扫描获得其离子流强度随温度的变化曲线,同时利用电子轰击分析了H2O、CO、CO2、H2和CH4五种小分子气体产物的逸出规律。结果表明,该原位热解-飞行时间质谱系统很好地实现了煤热解过程中初级产物的原位检测与表征。对占检测到的挥发分约70%的质荷比小于240的热解产物的相对含量分布进行分析发现,烃类产物以1至3环芳烃为主;酚类化合物以含1至3个苯环的酚为主,其中,含3个苯环的酚类化合物含量明显高于含1至2个苯环的;含相同烷基取代基的酚类化合物的最大逸出温度随苯环数的增加向低温移动。热解挥发分中含氮/硫化合物的相对含量均小于1.0%,硫杂环化合物的含量高于吡咯/吡啶类化合物。

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