《煤炭学报》（2021—2024年） “碳中和科学与工程”相关论文

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《煤炭学报》（2021—2024年） “碳中和科学与工程”相关论文

来源：煤炭学报

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行业视野: 碳中和
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高钙粉煤灰固碳降碱反应特性及煤矿井下规模化利用新途径

作者(Author)：尹希文, 于秋鸽, 甘志超, 浮耀坤, 樊振丽, 纪龙

摘要：高钙粉煤灰浆pH较高，直接用于煤矿井下防灭火易污染地下水。为研究CO2矿化利用粉煤灰制井下防灭火材料固碳降碱反应特性，选取陕北某煤电一体化企业粉煤灰为样品，通过XRF、XRD分析了粉煤灰组分及物相结构，利用N2和CO2的混合气模拟电厂烟气，开展了CO2矿化利用粉煤灰实验室小试及扩试试验，研究了粉煤灰固碳降碱反应过程中浆液pH变化规律及模拟烟气CO2体积分数、烟气流量、固液比、温度、搅拌方式等关键参数对矿化反应过程的影响，并从粉煤灰固碳降碱浆液特性、矿化反应装置研制等方面提出了井下规模化应用有待攻克的关键技术，研究结果表明：① 粉煤灰原样中富含Ca2+、Mg2+、K+、Al3+等碱金属元素，其中CaO质量分数高达17.8%；② CO2与粉煤灰中含Ca2+、Mg2+等碱性矿物产生矿化反应，反应后CO2以方解石型碳酸钙附着在粉煤灰球形颗粒表面，表明了高钙粉煤灰固碳降碱具有可行性；③ 矿化反应过程中，浆液pH下降呈“慢—快—慢”3个阶段，当粉煤灰浆液pH降至7.0～7.5后，浆液返碱pH不会超过9，满足煤矿井下粉煤灰防灭火材料要求；④ 确定了最优矿化反应参数为CO2体积分数10%～15%、固液比300 g/L、每升浆液的烟气流量1.0 L/min、温度不高于55 ℃；⑤ 综合考虑固碳量、降碱返碱速度以及反应规模等因素，提出了涡流式反应器与旋桨式反应器串并联两级耦合反应系统。

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2023年第07期

248

69
超临界CO2作用下页岩抗拉强度的变化规律

摘要：创新点CO2地质封存是实现“碳达峰，碳中和”战略目标的重要手段之一。CO2强化页岩气开采(CO2-ESGR)及地质封存一体化技术有望成为实现“双碳”目标的重要手段。CO2注入地层后

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有机胺电化学再生系统性能与影响因素

作者(Author)：徐楠, 张永春, 毛庆, 赵一铭, 郭新闻, 陈绍云

摘要：在碳中和背景下，碳捕集、利用与封存(CCUS)是实现节能减排的关键技术。针对有机胺溶液在碳捕集过程中存在的高能耗和降解问题，电化学介导胺再生(EMAR)是一种极具应用前景的碳捕集技术，原理是利用Cu(II)和吸收剂之间的络合实现二氧化碳(CO2)的释放。使用吸收解吸实验装置，测量了9种吸收剂的CO2吸收解吸性能。发现伯、仲胺溶液相对叔胺拥有更好的吸收性能，但在传统热解吸方法下再生效率不高，具有很大的改进潜力。直接向负载CO2饱和的胺溶液中加入Cu(II)，发现溶液展现出优秀的解吸性能。在相同条件下测试了不同有机胺溶液的阴、阳极电化学参数，综合考虑极化电位、电流密度和溶液内阻等电化学参数，以及吸收解吸性能和原料成本等，选择了二乙烯三胺(DETA)作为研究对象继续后续实验条件的探索。利用电化学反应装置对吸收CO2饱和的30%(质量分数)DETA水溶液进行研究，探究4种影响因素：电解质种类、电解质质量摩尔浓度、Cu(II)质量摩尔浓度和温度对电化学反应过程的影响。研究发现NaBr在所选4种电解质中具有更低的腐蚀电位，且在高质量摩尔浓度下电位的优势更为明显，更有利于反应的进行。高电解质质量摩尔浓度能使腐蚀电位相对未加入电解质时下降达到0.2 V，且它和温度都能有效降低电荷转移电阻，提高反应速率。此外，低Cu(II)负荷利于Cu(II)的生成和CO2的解吸，溶液Cu(II)质量摩尔浓度的增加会抑制阳极铜氧化为铜离子的过程，有利于单质铜的生成和DETA的再生。

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2023年第07期

231

66
直接空气碳捕集技术生命周期评价的研究进展及挑战

作者(Author)：王珺瑶, 何松, 严家辉, 曾雪兰, 邓帅, 雷励斌, 田志鹏

摘要：直接空气碳捕集技术(DAC)能够从空气中直接移除二氧化碳，在全球净零排放路径中具有重要作用。但该技术的可行性始终受高能耗及其伴生环境影响的质疑，其实际碳移除效率需通过生命周期评价(LCA)方法评估。概述了现有代表性直接空气碳捕集技术，其中基于高温再生的溶液吸收法(L-DAC)和固体吸附的变温吸附法(S-DAC)DAC系统技术成熟度较高，目前在商业化推广阶段。依据生命周期评价框架，从目标和范围、清单分析、影响评价结果及解释3个方面对DAC生命周期评价研究现状进行分析和评述。L-DAC和S-DAC技术均能够实现净碳移除，但DAC系统的生命周期碳移除效率区间较大，为10%～95%，且极大程度上取决于系统的能耗及能量来源。在DAC生命周期碳排放过程中，系统的热力和电力消耗所造成的温室气体排放占比超过80%，DAC运行过程中所需吸附剂、吸收剂消耗以及工厂建设产生的温室气体排放占比均小于10%。此外，DAC系统的生命周期水耗、材料消耗及土地利用等伴生环境影响也受到关注，初步估算DAC技术的水耗范围在0～50 Gt/Gt CO2，利用光伏、风电等可再生能源驱动DAC系统会导致其生命周期土地利用面积大幅增加。最后，对DAC生命周期评价发展趋势与挑战进行了梳理并展望了未来研究方向。目前，针对DAC系统的生命周期环境影响评估研究仍处于起步阶段，缺乏标准化的分析框架及实际项目数据支撑，且亟需扩展针对新型DAC技术的生命周期评价，DAC动态生命周期评价以及DAC与其他负排放技术的对比分析研究。

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2023年第07期

259

89
光热催化CO2还原制甲酸研究进展

作者(Author)：高慧敏, 荆洁颖, 李文英

摘要：CO2资源化利用是实现“碳达峰碳中和”目标不可或缺的环节。将CO2催化转化为甲酸是一种有效且最为原子经济的路径，但因CO2热力学性质稳定，导致其不易活化，反应转化率低。为了在温和条件下得到更高的甲酸产率，将光催化与热催化结合。光热催化主要体现在光活化上，通过激发载流子，调控电子注入位置和吸附位点有效活化CO2，热能则增强反应物CO2的吸附、电荷转移和反应速率，激活热活性位点，结合光催化的低能耗、反应条件温和与热催化高效率的优势提高甲酸产率及选择性。目前，光热催化CO2还原制甲酸的主要挑战在于CO2固有的化学稳定性使得CO2转化率低、产物不可控、选择性差等。基于目前对光热催化CO2转化技术的需求，分别介绍了光催化、热催化、光热催化的原理、优势及存在的问题，重点从催化剂改性、反应条件、反应器选择方面综述了光热催化CO2还原制甲酸过程中提高CO2转化率和甲酸选择性的策略，其中重点探讨对于催化剂的改性，包括提高电子−空穴分离程度、调控暴露面比例以及提高CO2的吸附，并阐述了光热催化CO2还原制甲酸需重点攻克的问题。未来研究应综合考虑反应器选择与催化剂设计，通过反应条件的优化，实现高产率甲酸的生产以及光热催化大规模工业应用。

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2023年第07期

214

59
基于煤储层三维非均质地质模型的CO2-ECBM数值模拟研究

作者(Author)：刘旭东, 桑树勋, 周效志, 刘世奇, 韩思杰, 王梓良, 张守仁, 吴见, 张兵

摘要：CO2驱煤层气地质封存(CO2-ECBM)强化煤层气开发、实现煤层气井增产的同时，将CO2封存到深部煤层中，该技术极具发展前景。依托示范工程，基于地质建模开展数值模拟研究，仍是技术研发的重要路径。基于对角点地质模型和COMSOL Multiphysics地质建模能力的分析，利用拆分−重构法在COMSOL Multiphysics内建立了能有效描述沁水盆地柿庄南区块3号煤储层的三维空间展布和含气量、吸附时间、孔隙度、渗透率、弹性模量、泊松比非均质分布的地质模型。在此基础上，结合吸附−渗流−温度−应力−化学(AHTMC)多场耦合数学模型开展了控压注气方式的CO2-ECBM数值模拟工作，分析了CO2注入压力对CH4增产、CO2封存及煤储层地球化学环境的影响，提出了同时关井、序贯关井2种关井方式和省时提效、CH4增产、CO2封存以及3者综合兼顾4种CO2-ECBM工程目标，优化了2种关井方式、分别实现4种工程目标场景下的CO2注入压力。研究结果表明：① 在15 a工期、5.5～9.5 MPa注气压力情况下，随着注入井CO2注气压力的增加，生产井CH4增产率、煤储层CO2封存量均增加，最大可分别达14.39%和8.31×107 m3，含酸性裂隙水的煤储层区域扩大，受CO2从生产井大量产出的影响，储层CO2封存率降低，但保持在95%以上；② 煤储层非均质性对煤层气井生产影响很大，煤层气井周围煤储层CH4含气量越高、孔隙度和渗透率越大，CH4增产效果越显著，周围煤储层吸附CO2能力越强，CO2产出速度越小；③ 同时关井和序贯关井方式下，CO2注气压力对生产井组产出气CO2体积分数和CH4产气速度变化有显著影响，CO2-ECBM工程结束时煤储层CH4采收率随注气压力增加而降低，3.50、6.50、9.50 MPa的注气压力下分别为33.28%、18.90%、12.81%和41.63%、29.03%、23.01%；④ 以省时提效、CH4增产、CO2封存及3者综合兼顾为工程目标的CO2最优注入压力在同时关井时分别为8.05、3.50、6.35和6.25 MPa，在序贯关井时分别9.50、9.50、3.50和9.50 MPa；⑤ 相较于同时关井，序贯关井在采用最优CO2注气压力时能够通过延长工程时间获得较好的CH4增产和CO2封存效果。

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2023年第07期

305

107
咸水层毛管力圈闭机制及对非纯CO2封存效率的影响

作者(Author)：崔国栋, 胡哲, 宁伏龙, 王延永, 焦玉勇

摘要：实际咸水层呈垂向多层分布，物性差异大，毛管力非均质性严重。非纯CO2气体封存过程中，毛管力不仅会圈闭CO2，更会圈闭伴随的杂质气体，影响CO2运移和封存。但是，垂向多层系下毛管力的圈闭机制还不清楚，其对非纯CO2气体封存效率的影响亟待分析。为此结合随机统计地质建模和非纯CO2−盐水两相渗流模型，建立了垂向多层系咸水层非纯CO2封存运移模型；研究了毛管力作用下CO2和杂质气体的运移过程及其羽流发育规律，并对非纯CO2气体垂向运移速率和毛管力圈闭能力进行了量化计算；最后通过敏感性分析，阐明了毛管力大小、非均质程度、杂质体积分数等因素对非纯CO2气体封存效率的影响。研究结果表明，非均质毛管力可有效圈闭非纯CO2气体，增加非纯CO2气体在横向上的波及体积；随着毛管力大小和非均质程度增加，毛管力圈闭量升高，毛管力封存系数增大，但CO2垂向运移速率降幅明显，与杂质气体垂向运移速率的差异幅度增加。毛管力自上而下递减时，底部毛管力圈闭减少，更多的非纯CO2气体将运移到地层上部的各个区域，使得非纯CO2气体毛管力封存系数增加，非纯CO2气体残余封存系数减少，CO2垂向运移速率增大，与杂质气体垂向运移速率的差异幅度减小；随着杂质气体体积分数增加，非纯CO2气体浮力增加，垂向运移速率增大，更多非纯CO2气体运移到地层顶部，非纯CO2气体毛管力封存系数降低，残余封存系数增加。因此为保证封存安全性，应尽可能选择含杂质少的非纯CO2气体注入毛管力大、非均质性强以及垂向毛管力自上而下先递增后递减的咸水层。

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2023年第07期

289

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基于孔隙网络模型的气液渗流特性研究

作者(Author)：美合日阿依·穆太力普, 李涛, 顾文波, 蔡武, 薛庆楠, 敬嘉珩, 魏景阳, 王骞

摘要：CO2地质封存是实现大量CO2减排的有效途径之一，而阐明CO2在岩石孔隙中的运移规律是CO2长期安全地质封存的关键。基于岩心微观结构重建的孔隙网络模型，不仅可以反映真实岩心孔喉分布规律，又能体现孔隙空间的分布及其发育特征，在多孔介质多相流研究领域具有十分重要的意义。选用储层较为常见的Berea砂岩，基于微焦点X射线计算机断层扫描(micro-CT)技术获得二维CT图像，在ImageJ软件中通过尺寸裁剪、降噪滤波以及阈值分割等一系列图像处理过程，重建了岩心样品数字图像，并在Matlab软件中借助提取函数实现了二值化；然后，采用最大球算法，通过搜索最大球、建立最大球连通关系、孔喉的识别和参数计算3个主要步骤，提取了实验岩心样品中的孔喉拓扑等效网络，并运用Amira软件进行可视化，将孔隙和吼道等效为球杆模型。通过对比不同图像处理与孔隙网络提取方法得到的岩心孔隙度、配位数、孔喉几何尺寸与形状因子等结构参数，确定了能够较好反映真实岩心孔隙空间特征的数字岩心重构及孔隙网络模型提取方法，即模型Pic7：滤波处理时将Mean值设置为1.5，Median值设置为2；阈值分割选择Otsu算法且应用最大球法提取数字岩心时将最小孔径设置为1。确定了Berea岩心孔隙结构参数：配位数分布在30以内，峰值在5左右；孔隙半径分布在80 μm内，集中在20 μm左右；吼道半径分布在60 μm内，集中在10 μm左右；孔隙形状因子和吼道形状因子分布在0.07以内，孔隙形状因子峰值在0.03左右，吼道形状因子峰值在0.035左右。最后，借助帝国理工大学开发的孔隙网络两相渗流模拟程序，用0.103 mol/kg NaCl溶液表征咸水，在50 ℃、12.4 MPa的储层条件下，开展了基于孔隙网络模型的多孔介质内CO2驱替咸水的渗流数值模拟，通过分析驱替和吸入过程中毛细管压力曲线和相对渗透率曲线，阐明了孔隙网络提取方法对多孔介质多相流过程的影响，再次验证了孔隙网络模型建模方法的可靠性以及所得建模参数的准确性。

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煤炭学报

2023年第07期

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