Sn改性VWTi催化剂高效提高耐碱金属性能-实验与模拟探究
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燃料化学学报
- 网络首发时间:2024-08-15 09:21:41
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作者
周峻伍 仲兆平 费亦凡 陈宏
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单位
东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室
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摘要
碱金属会使得脱硝催化剂中毒,降低催化剂的脱硝活性。为了提升VWTi催化剂在碱金属环境中的稳定性和活性,本研究通过掺入Sn元素提升VWTi催化剂抵御碱金属中毒性能。通过等体积浸渍法,成功合成了不同Sn含量(质量分数为1%、2%、3%)的VWTi催化剂,并系统评估了其对多种碱金属(KCl、K2O、NaCl、Na2O)的耐受性。利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂进行了测试。研究发现,Sn的加入有效增强了催化剂表面的酸性位点,从而显著提高其抗碱金属中毒能力。通过氨气程序升温脱附(NH3-TPD)分析,发现Sn掺杂增加了催化剂的酸性位点数量和总酸量。氢气程序升温还原(H2-TPR)和XPS结果显示,SnO2的掺入显著提升了催化剂的氧化还原性能,增加了表面化学吸附氧物种,提升了其对氨的选择性催化效率。将构建的催化剂及碱金属量子化学模型,根据前线轨道理论计算各种碱金属毒物与催化剂的反应活性,以揭示碱金属毒物与催化剂的化学反应机理,结果表明碱金属与催化剂的反应活性排序为NaCl>KCl>Na2O>K2O,表明NaCl最容易与催化剂结合发生化学中毒。实验结果表明,各种碱金属物种致使催化剂中毒程度大小为KCl>K2O>NaCl>Na2O,表明KCl导致催化剂因中毒性能下降最为显著,且在高碱金属浓度条件下,Sn掺杂比例为2%的SnVWTi催化剂展现出优异的催化活性和稳定性,在300℃下抵御KCl中毒性能相较于VWTi催化剂提升33.48%。本研究制备的Sn掺杂VWTi催化剂抵御碱金属中毒能力有明显提升,在含有高浓度碱金属烟气处理时具有明显优势。
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关键词
选择性催化还原VWTi催化剂Sn掺杂碱金属中毒量子化学计算
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引用格式
周峻伍,仲兆平,费亦凡,等.Sn改性VWTi催化剂高效提高耐碱金属性能-实验与模拟探究[J/OL].燃料化学学报(中英文),1-11[2024-08-15].http://kns.cnki.net/kcms/detail/14.1410.TQ.20240813.1736.002.html.