摘要
采用激光拉曼光谱技术在1℃,5 MPa条件下原位测试了3种瓦斯气样(CO2,CH4和N2的百分比分别为70∶16∶14;75∶11∶14;80∶6∶14)水合过程,分别获取了其水合反应初始时刻气相与结束时刻水合物相的拉曼光谱图,探讨了其拉曼光谱特征。客体分子的振动模式及其Raman位移表明,瓦斯气样1,2分别合成CO2-CH4水合物,而气样3仅合成CO2水合物。基于客体分子Raman谱带面积比,结合“松笼-紧笼”及Van der Waals-Platteeuw模型,定量分析了3种瓦斯水合物晶体孔穴占有率、水合指数等参数。结果表明,3种瓦斯水合物样品均为Ⅰ型结构,CO2大孔穴占有率分别为75.24%,77.01%,98.70%,CH4大孔穴占有率分别为22.20%,22.64%,0,CH4小孔穴占有率分别为87.73%,91.64%和0,3种瓦斯水合物水合指数分别为6.10,5.89和7.77。