为解决Fe、Ca沉积导致催化剂颗粒间被堵塞、活性中心被覆盖以及床层压降快速下降等问题,对中低温煤焦油加氢预处理催化剂(保护剂和脱金属剂)上沉积金属类型及分布规律进行研究。研究方法包括:利用ICP、SEM-EDS结合物料衡算表征Fe、Ca元素在反应器及催化剂上轴向、径向沉积分布;采用BET分析金属沉积导致的孔结构变化;利用TG-MS研究了催化剂上金属硫化物的热解行为。结果表明:加氢处理后煤焦油中Fe和Ca大部分以硫化物形式沉积在催化剂颗粒之间,其余部分沉积在催化剂上;Fe元素对催化剂的危害大于Ca元素。Fe元素在催化剂床层上的轴向沉积分布为沿反应器从上向下方向呈下降趋势,Ca元素的分布无明显规律。Fe元素未能进入保护剂内部孔道,主要沉积在保护剂的外表面,但在脱金属剂内部分布均匀。由于Fe、Ca元素覆盖和堵塞,反应器上部催化剂的比表面积和孔体积损失率更高。沿反应器从上到下的方向,3种催化剂SO2的质谱信号呈减弱趋势,因上部催化剂的金属沉积量较大,由金属硫化物氧化与氧化物升华造成的失重量也就越大。
0 引言
1 实验部分
1.1 煤焦油、催化剂及相关试剂
1.2 煤焦油加氢预处理实验
1.3 催化剂样品预处理
1.4 分析和表征方法
2 结果与讨论
2.1 Fe和Ca在反应器的沉积分布
2.2 催化剂上Fe、Ca轴向沉积分布规律
2.3 催化剂上Fe、Ca径向沉积分布规律
2.4 金属沉积对催化剂孔结构的影响
2.5 失活催化剂热重分析
3 结论
主办单位:煤炭科学研究总院有限公司 中国煤炭学会学术期刊工作委员会