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《洁净煤技术》“化学链技术”虚拟专题

来源：洁净煤技术

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行业视野: 洁净煤技术
类别; 64个
关键词; 88位
专家; 16篇
论文; 9007IP
点击量; 4879次
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化学链氧解耦燃煤发电系统过程模拟

作者(Author)：王小雨, 赵海波

摘要：当前煤的化学链燃烧中煤主要通过以下3步进行转化:煤的热解、煤焦的气化以及煤热解和气化产物与氧载体的反应。由于煤焦的气化反应速率较低,燃烧转化全过程受限于较慢速的煤焦气化过程,导致燃烧效率和CO2捕集效率的下降。化学链氧解耦燃烧采用具有吸释氧能力的氧载体,煤焦可以与氧载体释放的气态氧直接反应而转化,避免较慢速的煤焦气化过程,显著提高燃料的转化速率。运用AspenPlus软件构建了以CuO/Cu2O为氧载体的600MW化学链氧解耦燃煤发电系统。基于系统仿真结果,分别进行了能量、㶲和㶲成本分析。结果表明:化学链氧解耦燃煤发电系统的净热效率为37.66%;系统中内部㶲损失最大的组件为燃烧反应器,占子系统总内部㶲损失的44.23%。仅以发电量为产品时,化学链氧解耦燃煤发电系统的㶲效率为36.27%;如果将高浓度CO2也作为产品,系统的㶲效率为40.47%;化学链氧解耦燃煤发电系统中单位㶲成本最大的组件为第7台给水加热器,其次为第5个低压汽轮机、凝汽器、第1个高压汽轮机和空气预热器。

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2024年第10期

273

112
化学链合成氨研究进展与展望

作者(Author)：王润泽, 冯圣, 王雅维, 高文波, 郭建平, 陈萍

摘要：氨主要被用作生产氮肥的原料,近年来被认为是一种具有重要应用前景的能源载体。目前工业合成氨主要采用Haber-Bosch工艺,该过程严重依赖化石能源,是高能耗、高碳排放过程,为生态环境带来巨大压力。因此,开发温和条件下可再生能源驱动的绿色合成氨过程具有重要的实用意义和社会价值。化学链合成氨过程是将合成氨反应解耦为两步或多步反应,具有规避催化中普遍存在的Scalingrelations关系、避免氮气和氢气竞争吸附、可常压操作等特点,被认为是一种具有应用前景的合成氨技术。此外,该过程适合于分布式、小型化的生产模式,便于与可再生能源利用过程相耦合。因此,近年来化学链合成氨受到广泛关注。本综述首先简述了化学链过程的定义及其在化石能源转化领域的研究概况,随后重点介绍化学链合成氨的发展历史、载氮体分类及近期研究进展,最后对载氮体材料的设计思路及化学链合成氨过程的前景进行展望。根据载氮体不同,分别介绍了二元金属氮化物、多元金属氮化物、亚氨基化物及氮氧化物等载氮体材料在分别以N2-H2和N2-H2O为原料的化学链合成氨过程中材料种类、反应热力学及动力学、合成氨速率等方面研究成果。此外,由于近期外场驱动合成氨取得了较好进展,根据外场驱动力不同,分别介绍了以电、光、等离子体、微波等为外加能量形式的化学链合成氨过程。并从热力学及动力学两方面分别介绍了载氮体材料的改进策略。最后,对化学链合成氨技术存在的问题及外来研究方向进行展望。

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2024年第05期

541

205
铬掺杂铝基载氮体的化学链合成氨特性及机理

作者(Author)：吴锦, 纪镇岗, 吴烨, 刘冬

摘要：铝基载氮体化学链合成氨是一种具有良好发展潜力的新型合成氨技术,在高效合成氨的同时实现煤炭等碳基能源的清洁利用。然而,在氮化反应温度下铝基载氮体不可避免会转化为活性较低的α-Al2O3,降低氨合成效率。为解决这一问题,利用共沉淀法制备了一系列Cr掺杂的CA-x%(x=0、2.5、5.0、7.5、10.0)载氮体样品用于化学链合成氨反应特性研究。XRD、XPS表明,Cr原子均匀掺杂进入Al2O3晶格内部并提高了其氧活性。将5种载氮体样品用于氮化-氨化反应试验,结果表明CA-5%载氮体的合成氨性能最佳,其NH3收集量约为未掺杂时的3倍,Cr掺杂同时促进了氮化和氨化反应的进行。利用MaterialStudio软件建立载氮体的氮化反应模型,DFT计算结果表明Cr原子的掺杂可显著降低氮化反应过程中CO的生成以及N2解离吸附过程的能垒,Cr掺杂后Al2O3的晶格氧稳定性降低,氧原子更易从载氮体表面解离且更易与N2反应生成氮化铝。最后选用CA-5%载氮体进行10次氮化-氨化反应试验验证了Cr掺杂铝基载氮体的循环稳定性。

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2024年第05期

283

141
钙钛矿锚定纳米氧化铈及其化学链干重整性能

作者(Author)：章菊萍, 宋富平, 刘天柱, 朱焘, 李东方, 祝星

摘要：化学链甲烷干重整(CL-DRM)可同时利用二氧化碳和甲烷两种温室气体,将其转化为可用于费托合成的合成气。采用溶胶凝胶法及浸渍法制备了一系列(Ni/CeO2)/ABO3(钙钛矿型)氧载体,探究Ni/CeO2负载对钙钛矿储氧性能的影响,揭示Ni/CeO2负载量对La0.8Sr0.2FeO3钙钛矿氧载体催化活性作用规律,进一步研究氧载体的化学链循环稳定性。结果发现,CeO2与载体La0.8Sr0.2FeO3相互作用有利于钙钛矿形成氧空位,从而增强其氧迁移能力。Ni/CeO2的负载提高了氧载体的储氧性能,增强反应活性,降低了反应初始温度,但过高的负载量将导致甲烷裂解形成积碳。当Ni/CeO2负载量为质量分数20%时,甲烷转化率高达82%,H2/CO物质的量比为2.1,在30次氧化还原循环后结果稳定,表现出优异的氧化还原循环稳定性。此外,CeO2粒径可显著影响金属Ni分散度。CeO2粒径的减小增强了与金属Ni界面相互作用,提升了氧载体的反应活性,减少甲烷裂解。通过CeO2粒径调控使氧载体的CH4转化率达87%以上,CO选择性达90%以上,H2/CO物质的量比为2.18,接近2.0的理想值。利用钙钛矿锚定活性物种制备复合氧载体的策略为实现化学链干重整的高性能提供了一条有效途径,高活性和高稳定性的复合金属氧化物氧载体的制备为相关领域储氧催化材料制备提供了参考借鉴。

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2024年第03期

361

164
铜基载氧体的焦炉煤气化学链燃烧特性

作者(Author)：范心瑜, 卢春强, 左慧琮, 李志强, 江磊, 李孔斋

摘要：焦炉煤气(COG)是炼焦过程产生的主要副产品,含有复杂的气体成分(CO、H2、CH4、CO2),化学链燃烧是一种可实现COG高效转化与高纯CO2捕集的技术。通过溶胶凝胶法制备了一系列x%CuO/Ce-Zr-O(x=30、50、70、90)载氧体用于COG化学链燃烧反应特性研究。XRD表明,x%CuO/Ce-Zr-O载氧体物相由CuO和Ce0.67Zr0.33O2固溶体组成。由于Zr4+进入CeO2晶格中,在617cm-1处出现明显的氧空位Raman特征峰。H2-TPR、CO-TPR、CH4-TPR和COG-TPR结果表明加入Ce-Zr-O固溶体促使铜物种低温释氧能力增强。800℃下,CuO样品CO2捕集率为34%,添加10%Ce0.67Zr0.33O2后CO2捕集率增至100%。经50次氧化还原循环后,CuO样品性能大幅降低,而90CuO/Ce-Zr-O样品的反应性能和物相结构未发生明显变化,表明CuO和Ce0.67Zr0.33O2之间的相互作用增强了铜物种的释氧能力和循环稳定性。此研究有助于拓宽COG利用途径。

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2024年第02期

306

120
以CeO2为载体的Fe基载氧体与CO反应机理模拟

作者(Author)：穆林, 孙萌, 张彬, 尚妍, 东明, 陈建标, 霍兆义

摘要：化学链燃烧技术是一种新型的近“零碳”排放燃烧技术,载氧体在化学链燃烧反应过程中发挥着载氧和传热的双重作用。以活性催化组分为载体,通过调谐微观结构提高Fe基载氧体的反应性能是目前化学链领域的研究热点之一。基于密度泛函理论,以CeO2为活性催化载体,对Fe基载氧体进行催化调谐。通过优化构建组合物模型,系统分析了组合物模型中Fe2O3团簇不同点位吸附CO的态密度、吸附能、差分电荷密度和活化能等电子结构特性参数。研究结果表明,Fe2O3团簇的电子向CeO2(111)表面转移,Fe2O3团簇的吸附能为-3.92eV,Fe2O3团簇与CeO2(111)表面稳定结合;态密度(DOS)分析发现负载后的Fe2O3团簇p和d轨道在-8~0eV电子向费米能级方向迁移,表明吸附作用增强。Fe2O3团簇p和d轨道中电子减少,现存电子向高能级跃迁,Fe2O3团簇电子活性增强,CO分子在Fe2O3/CeO2复合载氧体的Fe2O3团簇3个吸附位反应的活化能均降低。此外,CeO2(111)增强了CO在Fe2O3团簇Fe顶位的吸附作用,吸附能由-0.33eV增至-1.78eV;同时,削弱了在O顶位的过强吸附作用,吸附能由-2.69eV降至-2.32eV,有利于后期CO2分子脱离Fe2O3团簇表面,从而有效调谐Fe2O3团簇整体对CO的吸附效果,为Fe基载氧体的设计制备和优化调谐提供理论指导。

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2024年第02期

360

172
基于铁基载氧体的污泥/生物质化学链气化及其灰分-水分影响特性研究进展

作者(Author)：孙国震, 安泽文, 陈岩明, 梁文政, 王坤, 常国璋, 王翠苹, 岳光溪

摘要：双碳目标背景下,我国积极推进高湿污泥/生物质资源化技术的发展和应用。化学链技术作为一种新兴的能源利用方法,在处理有机固废方面得到了广泛应用研究。概述了高湿污泥与农林废弃物常用处置技术及化学链气化技术研究现状,着重归纳了化学链气化过程中灰分与水分对气化特性影响的研究进展。载氧体作为化学链技术中关键的一环,其应用研究已取得丰硕成果,在众多载氧体中,铁基载氧体因其低成本与较高的载氧能力成为化学链气化最受关注的载氧体,但其反应活性较低,需掺杂Ni、Ca、K等元素进行改性。污泥和生物质的灰分及水分对于气化产物和气化效率有双向影响,甚至影响NOx排放。污泥/生物质灰分中含有的K、Ca等氧化物有助于提高载氧体活性,但反应速率太高会造成载氧体局部烧结,继而降低载氧体活性;循环的灰分与气相充分接触,对气体重整具有一定催化作用,从而提高了合成气品质。尽管污泥/生物质中水分析出吸收大量热量,但部分水蒸气和载氧体协同促进碳气化反应从而提高了H2生成率,提高富氢燃气品质;水蒸气作为气化剂过量供给时,CO2产量明显增加,降低了合成气品质。因此,污泥和生物质在化学链气化过程中须利用灰分和水分的正向影响以提高气化效率,控制循环灰量和水分析出速率是关键途径。

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洁净煤技术

2023年第09期

656

357
脱硫渣-CuFe2O4混合载氧体煤化学链燃烧性能

作者(Author)：李旭刚, 王维, 李君, 郭超凡, 许炳辉, 刘同庆, 张港

摘要：将脱硫石膏中废弃的CaSO4加以资源化利用，制备成钙基载氧体应用于化学链燃烧，具有原料易得、成本低廉和载氧率高的特点。以脱硫渣为原料，先进行提纯处理，根据课题组采用的模板-溶胶凝胶燃烧合成法制备CaSO4-CuO、CaSO4-Fe2O3、CaSO4-CuFe2O4混合载氧体。在高温固定床反应器上对这4种载氧体与煤进行了5次还原氧化循环试验，研究4种脱硫渣系列煤化学链的反应机理和硫释放规律。试验发现基于提纯后的脱硫渣，制备的脱硫渣-CuO反应活性明显提高，且负载CuO减少了含硫气体的释放；脱硫渣-Fe2O3提高了氧载体反应活性对煤气化的催化作用；脱硫渣-CuFe2O4混合载氧体提高了碳转化率，具有良好的反应活性和循环特性，应用于煤化学链燃烧完全可行；掺入Cu、Fe元素的脱硫渣载氧体，活性明显提高，但在多次循环过程中混合载氧体出现了部分烧结、失活现象；在脱硫渣混合载氧体与煤的副反应中，Cu、Fe元素表现出良好的固硫效果，其中脱硫渣-CuFe2O4混合载氧体与煤副反应中，释放的SO2气体体积分数峰值仅为37×10-6。

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洁净煤技术

2023年第06期

454

297