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《洁净煤技术》2020年热点论文Top20

来源：《洁净煤技术》

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循环流化床氮氧化物排放预测模型及优化控制研究

作者(Author)：高明明, 于浩洋, 吕俊复, 于孝宏, 李文瑞, 李存怀, 魏光

摘要：随着环保要求的日益严格，为了降低CFB机组的NOx排放，需要对炉内生成的NOx浓度进行准确估计并应用到控制中，对此，建立精确实用的机理控制模型显得十分必要。同时，需要综合考虑降低炉内燃烧所生成的NOx与SNCR的优化控制，利用该模型对炉内外NOx综合控制进行优化。通过对NOx的生成机理进行分析，以CFB锅炉燃烧产生的燃料型NOx为主体，应用数学建模与仿真的方法，以给煤量、风量等作为模型输入，建立炉膛出CO浓度预测模型，并以此模型为基础，与即燃碳模型为输入，建立可以用于控制的炉膛出NOx浓度预测模型。利用上述方法建立了炉膛出CO浓度预测模型和炉膛出NOx浓度预测模型，并根据实际运行数据对模型进行参数求取及仿真，针对炉内燃烧控制与SNCR脱硝配合不佳，导致NOx排放水平较高的问题，根据所建立的炉膛出NOx浓度预测模型，提出了炉内外NOx综合控制技术路线，设计了基于NOx浓度预测模型的一二次风量优化控制与SNCR优化控制思路。仿真证明了所建立的模型具有较好的精确度，满足实际控制系统的精度要求，并具有一定的预测效果。所设计的炉内外NOx综合控制技术路线与一、二次风量优化控制思路可以为今后循环流化床机组NOx低排放控制提供参考。

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洁净煤技术

2020年第03期

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基于催化臭氧氧化去除煤化工废水中污染物——苯系物

作者(Author)：彭思伟, 何绪文, 白玉勇, 谷小兵, 刘海洋

摘要：苯、甲苯、乙苯和二甲苯（BTEX）是煤化工废水中典型的难降解有机污染物,通常情况下BTEX较难通过传统的化学氧化技术去除。笔者自主制备了多孔臭氧催化剂，并对催化剂进行表征分析；考察了催化臭氧化降解BTEX的最佳反应条件，并对不同反应体系中自由基的激发情况进行比对；在此基础上探究催化臭氧化对BTEX的去除机理，为BTEX在实际处理过程中的技术应用提供理论基础。XRD分析结果表明，多孔臭氧催化剂含有氧化铝、氧化硅等，且含有沸石结构的化合物。XPS分析结果表明，所合成的催化剂含Si、O、 Cu、Fe、Mn、Al等元素。SEM结果表明，催化剂由许多不规则的细小块状粉末构成，且表面非常蓬松，堆叠成多级结构，使催化剂呈多孔性。比表面积分析表明，催化剂的比表面积为20.8 m2/g，孔隙直径主要集中在3.8 nm。使用该催化剂对BTEX进行催化臭氧化试验，结果表明，反应温度为30 ℃、溶液pH=8、臭氧投加量为3.5 mg/L、催化剂投加量为5 g/L时，BTEX的降解效果最佳。在该反应体系中有机物去除率为99.1%，其中苯、甲苯、乙苯、二甲苯的去除率分别为95.6%、98.2%、100%、100%。ESR分析结果表明，催化臭氧化反应体系中羟基自由基和超氧自由基的激发强度明显高于臭氧氧化反应体系，这是因为本文制备的催化剂含有Al、Fe、Mn、Cu氧化物，使催化反应过程中负载的金属氧化物价态间相互变化，转移的电子可促进臭氧分子分解，从而产生更多的自由基。催化臭氧化技术是以羟基自由基为主导，超氧自由基、催化剂吸附为辅助，协同实现煤化工废水中典型有机污染物BTEX的高效去除。

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洁净煤技术

2020年第01期

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煤气化渣综合利用研究进展

作者(Author)：曲江山, 张建波, 孙志刚, 杨晨年, 史达, 李少鹏, 李会泉

摘要：我国富煤、贫油、少气的能源结构特点，石油、天然气对外依存度高的实际情况以及对煤炭高效清洁利用的重视赋予了煤化工产业发展的机遇，作为煤化工产业龙头的煤气化技术在中国蓬勃发展。随着煤气化技术的大规模推广，煤气化渣的堆存量及产生量越来越大，造成了严重的环境污染和土地资源浪费，对煤化工企业的可持续发展造成不利影响，煤气化渣处理迫在眉睫。笔者介绍了煤气化渣的产生及其带来的环境问题，煤气化渣的基本特点，综述了国内外煤气化渣在建工建材（骨料、胶凝材料、墙体材料、免烧砖）、土壤水体修复（土壤改良、水体修复）、残碳利用（残碳性质、残碳提质、循环掺烧）、高值化利用（催化剂载体、橡塑填料、陶瓷材料、硅基材料）等方面的研究进展，提出了煤气化渣综合利用思路。煤气化渣主要由SiO2、Al2O3、CaO、Fe2O3、C组成，气化细渣残碳含量较气化粗渣高，煤气化渣的主要矿相为非晶态铝硅酸盐，夹杂着石英、方解石等晶相，富含硅、铝、碳资源的化学组成特点和特殊的矿相构成是煤气化渣回收利用的基础。目前煤气化渣规模化处置利用主要聚焦在建工建材、生态治理等方面，但因其碳含量高、杂质含量高等特点，导致建工建材掺量低、品质不稳定，生态治理二次污染严重等问题，经济和环境效益差。在资源化利用方面，结合煤气化渣资源特点，目前主要在碳材料开发利用、陶瓷材料制备、铝/硅基产品制备等方面引起广泛关注，虽然经济效益相对显著，但均处于实验室研究或扩试试验阶段，主要存在成本高、流程复杂、杂质难调控、下游市场小等问题，无法实现规模化利用。为了提高企业经济效益，同时解决企业环保难题，结合煤气化渣堆存量大、产生量大、处理迫切的现状以及富含铝、硅、碳资源的特殊属性，建议煤气化渣的综合利用思路为“规模化消纳解决企业环保问题为主+高值化利用增加企业经济效益为辅”。开发过程简单、适应性强、具有一定经济效益的煤气化渣综合利用技术路线，是目前煤气化渣利用的有效途径和迫切需求。

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洁净煤技术

2020年第01期

9147

1320
燃煤水泥窑炉低NOx排放控制技术研究进展

作者(Author)：石朝亭, 蔡军, 任强强, 吾慧星, 马海军

摘要：我国是水泥生产和消费大国，水泥行业已成为我国继热力发电和交通运输之后的第三大NOx排放源，是引起我国雾霾天气的主要成因之一。随着水泥工业NOx排放标准的不断提高，燃煤水泥窑炉低NOx排放控制技术的发展越来越受到重视。为清晰了解水泥行业常见低NOx排放控制技术的优化方向和新型低NOx排放控制技术的发展现状，为水泥工业实现超洁净绿色生产提供技术储备，笔者梳理总结了燃煤水泥窑炉常见低NOx排放控制技术以及新型低NOx排放控制技术。围绕燃煤水泥窑炉常见低氮脱硝技术，阐述了燃烧前、燃烧中以及燃烧后等各种低NOx排放控制技术的降氮原理、特点以及应用现状，并指出了这些技术在实际应用中面临的问题；同时介绍了燃烧前、中、后等各种低NOx排放控制技术的组合应用。重点介绍了近年来新涌现出的以两步还原法为代表且具有潜力的低氮脱硝技术，论述其降氮原理及研究发展现状，对比总结了水泥行业常见低NOx排放控制技术以及新型低NOx排放控制技术的脱硝效率、研究和应用现状。面对日益严峻的减排形式，水泥行业深度脱硝工作的开展势在必行。结合常见低NOx排放控制技术的减排原理、优势以及存在的问题，建议水泥行业可采用燃烧中与燃烧后各种低氮控制技术的组合应用方案，以此达到降本增效的目的，并具体提出了水泥行业现有生产线以及新建生产线可行的组合应用方案。考虑到各种新型低NOx排放控制技术的降氮原理和发展现状，笔者对水泥行业低氮脱硝技术未来的研究和努力方向进行展望，认为未来水泥行业低NOx排放控制技术的发展应注重提高还原氛围下的碳还原能力，以激发碳还原能力为核心进行现有技术的优化以及新技术的探索，同时应考虑到与低氮燃烧技术相匹配的精准自动化、智能化测控设备的应用，以全方位监测、反馈系统的相关指标，更好地发挥低NOx排放控制技术的降氮脱硝效果。

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洁净煤技术

2020年第01期

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碳材料对燃煤烟气硫脱除及资源化研究进展

作者(Author)：曲智斌, 孙飞, 皮信信, 郄志鹏, 高继慧

摘要：中国发电煤耗每年近20亿t，虽然传统湿法脱硫工艺能够实现燃煤污染物SO2的有效控制，但由于存在水耗高、副产劣质石膏量大难用等缺点，面临可持续发展困境。相比之下，基于多孔碳材料的SO2脱除技术由于具备水耗少、无二次污染、污染物可资源化回收、吸附剂可再生利用等优点，是重要的发展方向。笔者综述了目前基于碳材料吸附、催化过程的燃煤烟气硫脱除及资源化研究进展，论述了碳材料资源化脱硫工艺的关键技术环节，最后提出了燃煤烟气硫脱除及资源化的未来科学和技术方向。碳材料内SO2吸附-催化反应机制及产物迁移路径，重点讨论了碳材料孔结构、官能团、金属氧化物负载对SO2吸附转化及副产物迁移的影响。研究表明，碳材料分级孔结构内存在SO2吸附转化以及产物硫酸的迁移过程；在碳材料中掺杂以氮和氧为代表的非碳元素能改变碳平面的电子结构，调控SO2在碳材料中的吸附和催化氧化过程。因此，碳材料孔隙与功能性官能团的协同定向构筑是强化碳材料吸附转化SO2、提升脱硫性能的有效方式。脱硫饱和碳材料再生及硫资源化回收技术路径，重点讨论了碳热还原方法将SO2资源化转化为硫磺的影响因素。热再生能耗高、活性焦质量损失严重；水洗再生效率低，活性焦循环脱硫能力差，高效再生需要活性焦不同尺度孔隙结构的有效配组，以强化物质输运扩散；在各种脱硫副产物中，硫磺物质量小、价值高、便利储运，是理想的资源化回收目标；碳基还原剂活性与选择性的调控是实现高效硫磺生成的关键。论述了高性能煤基活性焦的低成本宏量制备方法，重点讨论了强化脱硫过程的分级孔活性焦低成本制备方法。传统柱状活性焦制备工艺复杂、成本高且孔隙结构呈微孔分布，存在内扩散阻力大、内表面利用率低、SO2脱除及再生脱附性能差等问题。破碎或颗粒状活性焦有望降低活性焦制备成本且实现活性焦孔隙的深度调控，但结构稳定性（强度）的提升是关键。通过催化活化、配煤、催化石墨化方法，可望实现兼具高活性和高结构稳定性的脱硫活性焦制备。

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2020年第01期

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煤基碳纳米管制备技术和生长机理研究进展

作者(Author)：张天开, 王琪, 张永发

摘要：我国煤炭资源丰富，但现阶段以燃烧、热解和气化等为主的传统利用方式存在资源浪费、环境污染和经济效益低等问题，且我国以煤炭资源为主题的能源结构在短期内不会发生改变，因此，清洁、高效利用是新时期煤炭资源的立足点和首要任务。另一方面，碳纳米管因其独特的一维结构在力学、电学和热学等方面具有优异的特性，使其在复合材料、电子材料和能源材料等领域具有广泛的应用，但是碳纳米管制备成本偏高的问题较为突出，严重限制了其大规模的应用，现阶段急需开发新型、环境友好的碳纳米管制备技术。宏量、低成本的煤基碳纳米管制备技术可以同时较好地解决上述2个问题。笔者基于文献重点分析了反应原料、放电气氛和催化剂等因素对电弧放电法和等离子体射流法2种煤基直接制备碳纳米管技术的影响，讨论了原料种类、催化剂、反应温度、升温速率和反应气氛等因素对化学气相沉积法-煤基间接碳纳米管制备技术的影响过程。分析发现，在电弧放电法和等离子体射流法中，原料种类对碳纳米管产物的产量具有重要作用，放电气氛对碳纳米管产物的类型具有重要影响，催化剂对碳纳米管产物产量和类型均具有重要影响；在化学气相沉积法中，原料种类对碳纳米管产物形貌、长径比和有序度等性质具有重要影响，催化剂对碳纳米管产物的生长过程具有重要影响，反应温度和升温速率对碳纳米管产物的管径变化和类型具有重要影响，反应气氛可改变催化剂的催化效果。此外，总结了煤基碳纳米管直接和间接制备技术中碳纳米管的生长机理的类型及特点：其中，直接制备技术中碳纳米管生长过程符合碎片式生长机理，而间接制备技术中碳纳米管生长过程可分为气-液-固（VLS）、气-固-固（VSS）、气相成核（VPN）和阶梯式等类型。分析认为应当深入开展以下工作：探究煤、煤热解气和商业煤气等廉价原料制备碳纳米管的过程，进而建立和完善原料与碳纳米管产物之间的关系体系；开发新型、高效的煤基碳纳米管催化剂制备技术；建立新的碳纳米管生长模型，进一步丰富和完善碳纳米管生长模型体系。

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洁净煤技术

2020年第01期

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中间相炭微球在锂离子电池负极材料的应用进展

作者(Author)：杜俊涛, 聂毅, 吕家贺, 马江凯, 郏慧娜, 张敏鑫, 孙一凯, 郑双双, 白璐

摘要：中间相炭微球（MCMB）具有良好锂离子扩散性、导电性和机械稳定性等优势，是目前应用广泛、综合性能优异的锂离子电池负极材料，但较低理论比容量是制约其发展的关键因素。为了获得性能优良的MCMB基锂离子电池负极材料，改性修饰和复合材料已然成为目前研发重点。笔者论述了碳结构、表界面和复合材料等微观结构设计对MCMB负极材料电化学性能的影响。从碳堆积结构类型、有序性、层间距以及球体粒径大小等方面，论述了碳结构微观设计对MCMB电化学性能的影响。发现具有乱层结构的MCMB在充放电过程中内部产生应力较小，且碳结构较稳定，具有优异循环稳定性；内部具有大量微孔或碳层间距较大的MCMB，在充放电过程中可提高锂离子在电极中的迁移速率，并提供更多的储锂空间，一般具有优良的充放电比容量和倍率性能；小粒径MCMB具有较短的锂离子迁移路径和随之增加的比表面积，通常具有较好倍率性能，伴随着可逆比容量和充放电效率的衰减。从表界面碳层改性、包覆和掺杂改性等方面，论述了表界面改性对MCMB电化学性能的影响。表面碳层修饰可增加MCMB与电解液的相容性及其比表面积，提高了与电解液的接触面积及贮锂容量，改善了锂离子电池负极材料的电化学性能；另外，MCMB表面包覆一层无定型碳，可避免其表面与电解液直接接触，减少电化学副反应的产生，提升其可逆比容量。从碳活性物质复合材料、非碳活性物质复合材料等方面，论述了复合材料微观结构设计对MCMB电化学性能的影响。碳活性物质可降低MCMB内部碳层结构的有序性，减少锂离子嵌入过程中的内部应力，提升MCMB循环稳定性。非碳活性物质诱导MCMB生成更加有序的碳层结构，提高MCMB的比表面积，从而改善MCMB表面与电解液分子的接触能力及其嵌锂性能，有利于提升MCMB负极材料可逆比容量、循环性能和倍率性能。MCMB具有高碳层间距和多缺陷位点等结构特征，有利于钠离子自由脱嵌，应用于钠离子电池时具有良好的可逆比容量、循环稳定性和倍率性能。MCMB的不规则定向层状结构经活化等处理具有较高比表面积，可应用于超级电容器电极材料。最后提出在高性能锂离子电池电极材料快速发展的需求下，从微观结构角度设计MCMB纳米复合材料将是MCMB负极材料的研究重点。

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洁净煤技术

2020年第01期

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Ni(OH)2与不同碳质材料复合制备超级电容器电极材料研究进展

作者(Author)：李双双, 秦志宏, 杨小芹, 陈强

摘要：超级电容器具有功率密度大、寿命长、生产成本低等优点，被认为是最有发展前途的储能系统之一。然而，超级电容器的低能量密度阻碍了其实际应用。由于存储的能量与CV2成正比,可以通过增加材料的电容“C”或操作电压窗口“V”或两者同时增加来提高超级电容器的能量密度。然而具有宽电位窗口的有机电解质离子往往电导率差，成本高，容易引起环境问题。因此为改善能量密度，应采用高比电容的电极材料，故而设计出具有高比电容的适合电极材料就成为研究热点。Ni(OH)2作为超级电容器电极材料，具有理论容量大、成本低、天然丰富、易于合成等优点，近年来备受关注。但由于Ni(OH)2导电率低、比表面积小，其容量劣化严重。碳质材料作为双电层超级电容器的电极材料，其能量存储机制取决于电极表面的电解质离子吸附和解离，具有导电率好、原料丰富、成本较低、电化学稳定性高等优点而应用广泛。因此，有必要将高导电碳质材料引入Ni(OH)2组成复合材料以提高电容性能。笔者综述了Ni(OH)2基材料的合成方法，特别是与碳质材料复合来提高Ni(OH)2基材料的循环稳定性和倍率性能方面的研究新进展。

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