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“青年科学家”专栏

来源：洁净煤技术

专题来自于《洁净煤技术》2024年02期，共34篇研究成果。

行业视野: 洁净煤技术
类别; 156个
关键词; 199位
专家; 34篇
论文; 3693IP
点击量; 1352次
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草酸二甲酯催化合成高值化学品研究进展

作者(Author)：郭凤钦, 赵丽滟, 王利国, 曹妍, 贺鹏, 李会泉

摘要：我国富煤、少油和少气的能源结构决定了我国对煤炭资源具有极强的依赖性。因此,如何发挥我国大储量煤炭资源的优势,实现煤炭资源清洁化、低碳化和多元化利用是亟待解决的问题。将不可再生能源煤炭向多元化学品转化,降低对石油、天然气的消耗和对外依赖,一直是我国煤炭资源利用研究的重点方向。将煤经高温气化为CO和H2后,利用CO和H2合成气合成的草酸二甲酯(DMO)为原料,经催化加氢反应向多种含氧化学品转化是一条已被证实的可行技术路线。随着DMO经过间接加氢反应和连续加氢反应向乙醇酸甲酯(MG)、乙二醇(EG)、乙醇、碳酸二甲酯(DMC)和草酰胺等多种高值化学品转化技术的逐步发展,使我国丰富的煤炭资源得以高效利用,促进了我国能源结构的平衡。围绕DMO向下游产品转化展开详细论述和讨论。根据近年来学者对DMO的研究,DMO初步加氢可得到MG,MG二次加氢可得到EG,EG脱水得到乙醇、C3~C4醇,及DMO氨化制备“新型氮肥”———草酰胺等。重点归纳了各下游产品转化所使用催化剂的研究进展、不同催化剂的催化机理及活性物种的吸附-活化作用机制。详细梳理总结了当前通过引入其他助剂、调控表面酸碱度和引入第二第三金属等提高催化剂性能的方法。针对目前负载型铜基催化剂、铁基催化剂和银基催化剂等在DMO加氢过程中表现出的高选择性和局限性展开了细致的讨论。明确指出了随着产能的不断扩大,铜基催化剂所显现的高温易板结、中毒失活问题,铁基催化剂存在的中间产物加氢能力差及银基催化剂C—O键活化过程作用弱等问题,并进一步对催化剂失活原因和解决方法进行了细致的讨论和分析。详细指出了当前DMO加氢工艺路线存在的问题和挑战,给出了DMO加氢催化剂的未来研究方向和发展趋势。

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洁净煤技术

2024年第02期

82

24
左旋葡聚糖溶剂热转化为高值化学品的研究进展

作者(Author)：唐广川, 黄鑫, 秦辉, 余飞繁, 刘天龙, 魏富, 冉景煜

摘要：木质纤维素热解是一种高效生物质利用途径,其衍生产物左旋葡聚糖(LGA)是纤维素热解产物中最主要的初级产物,其产率可高达80%,将LGA高效转化为其他平台化学品可实现其高值化利用。首先综述了纤维素热解制备LGA的研究进展,对比反应器类型和反应条件对LGA产率的影响,生物质预处理工艺将进一步提升工业化规模制备LGA。然后概述了LGA在不同条件下转化为左旋葡萄糖酮、葡萄糖和呋喃类化合物的最新研究进展。发现在LGA溶剂热催化转化为左旋葡萄糖酮的过程中,催化剂Brønsted酸性位点及原位移除反应生成的水分有助于提升左旋葡萄糖酮的产率,最优条件下左旋葡萄糖酮的最大产率可接近60%,开发合适的催化剂及溶剂体系有助于进一步提高左旋葡萄糖酮产率。通过酸水解作用,LGA转化为葡萄糖的产率及选择性均可达近100%,且催化剂能够长时间稳定运行,该方法提供了一个由纤维素间接生产葡萄糖的方法。最后,总结了催化剂理化特性及溶剂条件对LGA生成呋喃类和酸酯类化合物的影响规律,发现葡萄糖间接转化机制可促进LGA高效转化为此类化学品。

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洁净煤技术

2024年第02期

68

2
超级电容器用生物质衍生多孔炭材料研究进展

作者(Author)：曹俊雅, 陈天悦, 罗晨辉, 张莉昕, 桑安

摘要：能源消费增加促使绿色能源开发成为趋势,同时推动能源存储系统快速发展,超级电容器以高功率密度和长循环寿命的优势得到广泛关注,其中电容炭材料逐渐成为研究热点。用来源广泛、有可再生性、价格低廉、绿色环保的生物质制备超级电容器用多孔炭材料,在开发绿色能源的同时解决了能源存储问题。多孔炭材料结构调控与性能完善是提高超级电容器性能的重要途径之一。综述了生物质衍生多孔炭材料及其在超级电容器领域的应用,按原料来源(植物、动物和微生物)及材料维度(0D、1D、2D和3D)的分类体系,多孔炭材料制备方法及技术现状。将多孔炭的制备分为炭化和活化,简述了炭化与活化机理、活化方式选择和常见活化剂特性,但生物质衍生多孔炭材料制备过程中影响因素多,且性能不及传统煤基碳材料,需进行多方面设计优化,包括选择生物质前驱体、合理使用炭化技术、调控活化过程各影响因素和选择改性过程中掺杂物等。基于在超级电容器领域的应用需求,重点探讨生物质多孔炭材料优化方式,包括孔结构调控、表面元素掺杂及与石墨烯复合形成新型炭材料等。梳理多孔炭材料用于超级电容器中时的难题与重点,通过寻找多孔炭材料在高比表面积、均匀孔隙分布和高导电性3方面的最优组合,提升电极材料电荷存储能力攻克超级电容器能量密度低的问题,同时确保超级电容器耐压能力达到要求。在此基础上,提出提升材料电化学性能和循环稳定性、确保原料来源稳定性和一致性、逐步实现量产的商业化需要等有望取得突破的研究方向。

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洁净煤技术

2024年第02期

76

7
神府烟煤及其煤岩组分制备氧化石墨烯的组成、结构演变

作者(Author)：刘国阳, 严心娥, 李可可, 李君, 张亚婷, 贾嘉, 朱由余, 党永强, 段瑛锋

摘要：以煤为原料制备石墨烯是一种非常有前景的煤炭材料化、高值化利用途径。针对煤岩组分的组成、结构差异,探明煤岩组分在制备氧化石墨烯过程中的演变规律,是开发煤基石墨烯制备技术的理论基础。利用重选法富集低变质神府煤中镜质组和惰质组,并将富集煤岩组分通过高温石墨化得到石墨化碳,以石墨化碳为前驱体通过改良的Hummers氧化法制备煤基氧化石墨烯。利用元素分析、红外光谱、X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜、透射电镜以及原子力显微镜等研究煤及其煤岩组分在制备氧化石墨烯过程中的组成和结构演变规律。结果表明炭化处理使煤有机大分子结构向无定形碳结构转变,高温石墨化使煤有机大分子结构向石墨碳结构转变;惰质组呈片状结构且分子结构中芳香结构单元较多导致石墨化碳微晶尺寸较大,高温石墨化处理后其拉曼光谱的(AD1/AG)值为0.382,镜质组高温石墨化处理后的(AD1/AG)值为0.686,原煤高温石墨化处理后的(AD1/AG)值为0.864;利用富惰质组得到的石墨化碳制备氧化石墨烯厚度尺寸约5nm;而镜质组的石墨化碳中石墨微晶结构较小,得到的氧化石墨烯尺寸较小,且氧化石墨烯平均厚度超过10nm;原煤中由于石墨化过程形成棒状结构,较难形成有序片层结构,氧化剥离也难以得到氧化石墨烯。

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洁净煤技术

2024年第02期

103

8
煤焦油衍生模板碳孔隙重整及高体积电容性能

作者(Author)：吴东阳, 孙飞, 范为, 王坤芳, 张博然, 赵广播

摘要：各类储能器件中,超级电容器因其功率密度高、充放电速度超快、循环寿命长等优点,是电化学储能技术的重要发展方向。其中,多孔碳电极是超级电容的核心材料。然而,传统多孔碳电极材料重点关注高孔隙率和高比面积的实现,从而导致疏松的碳骨架结构,使材料密度降低,进一步限制了超级电容器的体积性能。因此,具有合理孔隙结构和致密骨架的碳电极材料是提升双电层电容器体积性能的关键。以低成本煤焦油为碳源,对基于相转变过程制备的不同模板材料进行包覆后碳化,获得具有致密多孔结构的碳纳米片PCS。该材料中优化的分级孔结构降低了多余的中/大孔占比,使其具有高堆积密度(0.64g/cm3),可同时实现优异的质量和体积比电容性能。在水系双电层电容器中,制备的PCS电极在低质量负载2mg/cm2时可以获得277F/cm3的高体积比电容;在高质量负载8mg/cm2时,体积比电容仍保持244F/cm3,且最大体积能量密度和功率密度分别为8.46Wh/L和10.9kW/L。此外,双电层对称电容器也表现出优异的循环稳定性(超过4万次循环),证明了PCS在双电层电容器高密度储能方面的应用潜力。

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洁净煤技术

2024年第02期

54

4
Ni-MOF衍生NiS2@CNTs电极材料构建及其电化学性能

作者(Author)：王双, 赵佳辉, 王淼, 曲伟强, 王建成, 米杰, 裴晋平, 冯宇

摘要：改善过渡金属硫化物导电性和循环稳定性是提升超级电容器性能的关键。以二氰二胺和升华硫分别为碳源和硫源,将Ni-MOF前驱体进行碳化和硫化后构筑了二硫化镍纳米颗粒与碳纳米管的复合材料(NiS2@CNTs)。分析表明,碳化样品与升华硫的比例为1∶6时,制得的NiS2@CNTs复合材料具有较大的比表面积,且其中的NiS2纳米颗粒和碳纳米管呈现高分散性,可为电化学储能过程提供丰富的反应活性位点、快速的离子扩散和较强的电子传输效率。电化学性能测试表明,NiS2@CNTs电极在0.5A/g时的比电容可达568.0F/g。以NiS2@CNTs和活性炭(AC)分别为正负极组装NiS2@CNTs//AC器件,其最大输出能量密度和功率密度达15.6和3207.0W/kg,经过5000次充放电循环后的电容保持率和库伦效率分别为98.1%和99.7%,表明该电极材料有望实现长期循环利用且具有良好的实际应用前景。

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洁净煤技术

2024年第02期

83

11
废旧锂离子电池回收制备MnO2及其储锌性能

作者(Author)：彭雪, 刘培艳, 夏铭, 刘媛媛

摘要：随着锂离子电池产业的快速发展,退役锂离子电池的回收利用问题已成为工业和学术界关注的热点。前人对废旧锂离子电池中有价值资源的回收做了大量研究,但将回收的锂离子电池材料直接转化为新型储能体系电极材料的研究鲜有报道。为实现退役电池的资源化再利用,可通过简单的H2SO4浸渍法,将废旧锂离子电池中锰酸锂(LiMn2O4)材料转化为MnO2,并用做水系锌离子电池正极材料。通过XRD、XPS、BET、SEM、CV、TEM、EIS以及电化学性能测试等表征方法,探究酸浸渍条件如温度、时间等对所制备MnO2形貌、结构和电化学性能的影响规律。结果表明:LiMn2O4材料经酸浸渍会发生歧化反应,使Li+和部分Mn2+从晶格中溶出,而浸渍温度对离子的溶出速度有显著影响。室温下,LiMn2O4晶格中离子的溶出速度较慢,可获得与其晶体结构相近的λ-MnO2材料;而水热条件下,高反应温度会加剧晶格中原子的振动,加快离子溶出速度,形成晶体结构更紧密且热力学更稳定的γ-MnO2和β-MnO2。电化学性能测试结果显示,具有纳米棒状形貌和较大比表面积的γ-MnO2材料,表现出较高的放电比容量和最优的循环稳定性,在0.3和3.0A/g电流密度下,其放电比容量分别为273.3和127.2mAh/g。在3.0A/g电流密度下,γ-MnO2材料经200、500和1000圈循环后,其容量保持率高达77.1%、65.7%和43.9%。此外,通过ex-XRD表征研究发现,该Zn//MnO2电池的电化学储能机理遵循H+/Zn2+共插入/脱出机制。

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洁净煤技术

2024年第02期

102

2
CO2浓度及配比对焦炭溶损特性影响

作者(Author)：蔡孝庆, 葛东, 宋宪锋, 张代林, 高志芳

摘要：研究块焦、粉焦混合焦炭在CO2气氛下的反应特性可有效提高干熄焦质量、降低溶损率,故采用自制高温焦炭反应测定装置,研究不同粒径配比及不同浓度CO2条件下的碳素溶损反应,结合光学显微镜分析及Coats-Redfern法探讨了混合不同粒径干熄焦的溶损机理。结果表明,不同浓度下粉焦比例增加,粉焦溶损率为混合焦炭溶损率的0.7~0.9倍,较多CO2与粉焦发生碳溶反应,导致块焦-粉焦混合焦炭溶损率随粉焦比例增加而增加。但在不同浓度下块焦和粉焦的各向同性组织含量降低而各向异性组织含量明显增加,其中,粉焦各向异性指数高于块焦,且平均增长4%,其反应活性也高于块焦,反应活化能随CO2浓度、粉焦比例的增加而降低;且同一浓度下,焦炭中粉焦比例越多,碳溶反应越易进行。在低浓度下,粉焦比例对混合焦炭溶损率有显著影响,随粉焦比例增加活化能降幅最大为30%。研究结果可为进一步降低干熄焦溶损率提供理论依据。

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